電化學分解水制氫被認為是滿足可再生清潔能源需求的有效途徑。貴金屬鉑,在酸性條件下是最有效的析氫催化劑,但在堿性或中性電解液中,鉑在析氫過程中水解離能力差,轉化效率較酸性條件下低2至3個數(shù)量級。非貴金屬催化劑基于成本優(yōu)勢被廣泛研究,但是析氫過電勢和耐久性仍然低于鉑基催化劑。針對上述問題,將貴金屬和過渡金屬合金化是提高催化活性和穩(wěn)定性,降低成本的有效途徑,但是對于合金催化劑高效率的催化背后來源卻仍需探索。因此,尋求堿性和中性電解液下的高效催化劑,以及探明其催化機制是研究者們待解決的焦點問題。
為此,譚勇文教授團隊通過傳統(tǒng)冶金技術結合脫合金工藝,制備出不同比例的三維納米多孔Cu-Ru合金。得益于多孔合金的高比表面積以及合金原子的協(xié)同作用,作為堿性電催化析氫催化劑,Ru-Cu合金(np-Cu53Ru47)表現(xiàn)出比商用Pt/C催化劑更高的活性和耐久性。團隊進一步采用原位同步輻射表征和理論模擬計算等手段對納米多孔銅釕合金在真實催化條件下進行系統(tǒng)的研究,發(fā)現(xiàn)釕原子摻入銅基體中,調制了合金的電子結構,不僅加快了水分子吸附和活化的反應步驟,還優(yōu)化銅位點及釕位點對氫中間體的吸附-解吸能壘。這項工作不僅成功地合成了雙金屬合金并系統(tǒng)的研究其催化活性來源,而且為實現(xiàn)廉價而有效的能量轉換系統(tǒng)開辟了道路。
上述研究受到國家自然科學基金、中央高?;究蒲谢稹⒑洗髮W汽車車身先進設計制造國家重點實驗室自主研發(fā)項目和中南大學粉末冶金國家重點實驗室開放課題的資助。
文章詳見鏈接:https://doi.org/10.1021/acsenergylett.9b02374
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