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單分子磁體是一類(lèi)具有強(qiáng)易軸各向異性的分子納米磁體，可以在特定溫度以下表現(xiàn)出磁滯等類(lèi)似磁體的行為，是一種超順磁態(tài)。分子中僅含有一個(gè)金屬離子的單分子磁體通常被稱為單離子磁體，近20年來(lái)，人們通常可以使用各向異性很強(qiáng)的稀土離子來(lái)構(gòu)筑單離子磁體。稀土離子配合物往往具有較低的對(duì)稱性，因此很難從幾何結(jié)構(gòu)上確定稀土離子的磁各向異性軸和4f電子云的結(jié)構(gòu)。

北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院高松教授，王炳武副教授和蔣尚達(dá)副研究員等近些年設(shè)計(jì)合成了大量稀土單離子磁體，并發(fā)展了多種方法研究稀土離子的磁軸取向。2010年該課題組報(bào)道了基于雙酮配體的稀土鏑單離子磁體（Angew. Chem., Int. Ed., 2010, 49, 7448）。經(jīng)過(guò)系統(tǒng)研究，蔣尚達(dá)副研究員發(fā)現(xiàn)在某些特殊對(duì)稱性下，晶體和分子的磁各向異性軸嚴(yán)格重合，通過(guò)單晶轉(zhuǎn)動(dòng)實(shí)驗(yàn)確定晶體的磁化率張量，進(jìn)而求得晶體和分子的各向異性軸（Jiang SD., Wang BW., Gao S. (2014) Advances in Lanthanide Single-Ion Magnets. In: Gao S. (eds) Molecular Nanomagnets and Related Phenomena. Structure and Bonding, vol 164. Springer, Berlin, Heidelberg）。2015年，蔣尚達(dá)和高松教授通過(guò)該方法首次確定了雙酮類(lèi)稀土單離子磁體的磁易軸取向，結(jié)果顯示實(shí)驗(yàn)結(jié)果與量子化學(xué)從頭算以及晶體場(chǎng)分析的結(jié)果非常接近，該工作發(fā)表在英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)的旗艦雜志《化學(xué)科學(xué)》上（Chem. Sci., 2015, 6, 4587）。

但是這種單晶磁化率測(cè)試的手段具有明顯的局限性，只適用于極個(gè)別的對(duì)稱性情況，對(duì)于分子與晶體的各向異性軸不重合的情況下，無(wú)法嚴(yán)格確定分子磁軸取向（Chem.-Eur. J., 2013, 19, 13726）。為解決此問(wèn)題，蔣尚達(dá)與丹麥Aarhus大學(xué)的Jacob Overgaard博士等合作，采用極化中子衍射（Polarized Neutron Diffraction）的方法，解決了任意空間群中低對(duì)稱性磁性離子的磁軸取向測(cè)定問(wèn)題，該工作以封面文章的形式發(fā)表在《歐洲化學(xué)》雜志上，并被選為VIP文章（Chem.-Eur. J., 2018, 24, 16576）。

人們普遍認(rèn)為稀土離子的強(qiáng)各向異性主要來(lái)自其未被淬滅的一階軌道角動(dòng)量，通過(guò)旋軌耦合作用使得金屬離子的基態(tài)電子云結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出各向異性，但這種電子云的各向異性究竟是什么形狀，其取向與磁各向異性方向有何關(guān)聯(lián)，人們?nèi)圆磺宄?。為此蔣尚達(dá)與Overgaard博士和澳大利亞墨爾本大學(xué)理論化學(xué)家Alessandro Soncini教授等合作，在日本SPring8同步輻射線站上以0.35埃的分辨率精細(xì)測(cè)定了基于雙酮配體的稀土鏑單離子磁體的4f電子云結(jié)構(gòu)。該工作具有很高的實(shí)驗(yàn)難度，因?yàn)樵贒y³⁺離子所有的63個(gè)電子中，僅有4f軌道上的9個(gè)電子表現(xiàn)為非球形并且被外部滿殼層的4d和4s電子云所屏蔽，而其余的54個(gè)電子均表現(xiàn)為球形結(jié)構(gòu)，相當(dāng)于在陽(yáng)光充沛的白天觀測(cè)星空。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示在這類(lèi)雙酮單離子磁體中，Dy³⁺離子的電子云呈現(xiàn)壓扁（oblate）的形狀，與理論物理學(xué)家的預(yù)期一致，并且通過(guò)電子云的形狀亦可模擬出基態(tài)波函數(shù)的組成，基于該研究我們可以得出結(jié)論，4f電子云的各向異性形狀由于其波函數(shù)的混合并不具有嚴(yán)格的單軸對(duì)稱性，但Dy³⁺離子在強(qiáng)單軸各向異性時(shí)壓扁型結(jié)構(gòu)可以近似為橢球型，該橢球的對(duì)稱軸與稀土離子的磁軸較為接近。該工作最近發(fā)表在《自然-化學(xué)》雜志上（https://doi.org/10.1038/s41557-019-0387-6），第一作者為高琛博士，在高松教授課題組獲得博士學(xué)位后前往Aarhus大學(xué)與Overgaard博士合作進(jìn)行博士后研究，通訊作者為蔣尚達(dá)副研究員，Alessandro Soncini教授和Jacob Overgaard博士。

以上工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委青年科學(xué)基金、優(yōu)秀青年科學(xué)基金、創(chuàng)新群體項(xiàng)目以及科技部國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃的支持。