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南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院祝艷課題組使用原子精度的Au₂₄和Au₂₅團(tuán)簇作為精準(zhǔn)模型催化劑催化CO₂加氫反應(yīng)。發(fā)現(xiàn)團(tuán)簇內(nèi)部的中心空位可以調(diào)控團(tuán)簇結(jié)構(gòu)的柔韌度，抑制了團(tuán)簇在催化反應(yīng)過(guò)程中聚集長(zhǎng)大，提高了催化穩(wěn)定性。Au₂₄和Au₂₅在反應(yīng)過(guò)程中會(huì)發(fā)生結(jié)構(gòu)的變化（重構(gòu)），沒(méi)有空心結(jié)構(gòu)的Au₂₅在重構(gòu)過(guò)程中會(huì)聚集長(zhǎng)大成為納米顆粒（納米晶）進(jìn)而失去催化活性，Au₂₄在重構(gòu)過(guò)程中一直保留著空心結(jié)構(gòu)，而且空心結(jié)構(gòu)的大小和位置在反應(yīng)過(guò)程中是動(dòng)態(tài)變化的，這使得Au₂₄在催化反應(yīng)過(guò)程中結(jié)構(gòu)變得柔韌和靈活，抵制了催化劑的聚集長(zhǎng)大，延緩了催化劑的失活，加強(qiáng)了催化的活性和穩(wěn)定性。并且，提出了在空心結(jié)構(gòu)的Au₂₄團(tuán)簇上CO₂加氫反應(yīng)的一個(gè)新路徑，即第一步CO₂在Au₂₄上發(fā)生逆水煤氣變化得到Au-CHO中間體，第二步相鄰的2個(gè)Au-CHO偶合得到主產(chǎn)物CH₃-O-CH₃。此反應(yīng)路徑和傳統(tǒng)的二甲醚生成的路徑是完全不同的（后者是通過(guò)CO₂加氫得到甲醇然后甲醇脫水得到二甲醚）。此工作首次提出了催化劑內(nèi)部的空心位點(diǎn)如何影響催化性能的新觀點(diǎn)，并為新催化反應(yīng)歷程的發(fā)現(xiàn)提供了新的思路。

該工作以“Structural Relaxation Enabled by Internal Vacancy Available in a 24-atom Gold Cluster Reinforces Catalytic Reactivity”為題在線發(fā)表在Journal of the American Chemical Society (DOI:10.1021/jacs.9b07761)。南京大學(xué)博士生蔡瀟為本文第一作者，北京計(jì)算科學(xué)研究中心陳名揚(yáng)博士負(fù)責(zé)其中的計(jì)算工作，上海應(yīng)用物理研究所司銳研究員協(xié)助分析X-射線吸收譜，南京大學(xué)丁維平教授參與了討論。此研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金，江蘇省和南京大學(xué)的經(jīng)費(fèi)資助。