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手性α-氨基酮，是一個(gè)非常重要的藥效官能團(tuán)，廣泛存在于藥物和生命活性分子中，它的高效對(duì)映選擇性合成是合成化學(xué)的一個(gè)重要挑戰(zhàn)性課題。針對(duì)α-氨基酮化合物的對(duì)映選擇性合成，目前的主要進(jìn)展高度依賴于親電性或者親核性的氨基化反應(yīng)，此類(lèi)方法需要使用特定的氨基化試劑（例如偶氮類(lèi)化合物）或者預(yù)官能團(tuán)化的α-羰基化合物（鹵代物、重氮化合物和硫葉立德等），產(chǎn)物經(jīng)常需要進(jìn)一步的轉(zhuǎn)化才能作為有用的合成砌塊使用，因此該類(lèi)方法的步驟經(jīng)濟(jì)性和操作簡(jiǎn)便性有待進(jìn)一步的提高。

霍浩華教授課題組經(jīng)過(guò)一系列的努力，使用組合催化策略，將可見(jiàn)光催化和過(guò)渡金屬鎳的不對(duì)稱催化結(jié)合起來(lái)，發(fā)展了一種高效的替代現(xiàn)行的氨基化反應(yīng)方案：α-氨基C(sp³)-H的直接對(duì)映選擇性?；磻?yīng)。該方法使用商品化、來(lái)源廣泛的有機(jī)羧酸作為?；噭?，簡(jiǎn)單易得的苯甲?；纷鳛榘被噭谏唐坊氖中枣嚧呋瘎┖豌灩獯呋瘎┑淖饔孟?，在溫和的反應(yīng)條件下直接發(fā)生偶聯(lián)反應(yīng)，以高產(chǎn)率、高對(duì)映選擇性得到手性α-氨基酮類(lèi)化合物，并且具有非常廣譜的底物適用范圍和官能團(tuán)兼容性。特別值得指出的是，此方法適用于藥物的后期修飾，已經(jīng)成功應(yīng)用于青蒿琥酯（治療瘧疾藥物）、苯扎貝特（降血脂藥）等藥物的后期?；磻?yīng)，高效地引入了手性氨基酮藥效官能團(tuán)。

該研究工作在霍浩華教授指導(dǎo)下完成，博士研究生束曉敏和環(huán)磊桃為該論文的共同第一作者，碩士研究生黃倩參與了部分研究工作。美國(guó)加州理工學(xué)院的Gregory C. Fu教授、德國(guó)馬爾堡大學(xué)的Eric Meggers教授、廈門(mén)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院徐海超教授和黃培強(qiáng)教授參與了工作結(jié)果的分析討論并提出了建設(shè)性意見(jiàn)。研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（22071203）、廈門(mén)大學(xué)南強(qiáng)A計(jì)劃、國(guó)家高層次人才計(jì)劃的資助。

參考資料

【1】廈門(mén)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，C(sp3)-H官能團(tuán)化反應(yīng)研究取得新進(jìn)展：α-氨基酮的高效對(duì)映選擇性合成

【2】論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c10471