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　高分子半導(dǎo)體材料因具有化學(xué)結(jié)構(gòu)易修飾、可溶液加工性、柔性和生物相容性等特點(diǎn)使得其在柔性電子、邏輯電路、可穿戴設(shè)備和生物電子等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力，也因此成為傳統(tǒng)硅基半導(dǎo)體材料的優(yōu)勢(shì)互補(bǔ)材料。在過去幾十年里，新的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和新合成方法的發(fā)展使得高分子半導(dǎo)體的性能獲得顯著提升，其關(guān)鍵電子學(xué)參數(shù)“電荷遷移率”甚至匹配或已經(jīng)超過多晶硅。高分子半導(dǎo)體的性能既取決于其化學(xué)結(jié)構(gòu)，也取決于固態(tài)下的多級(jí)微觀結(jié)構(gòu)。

　　近期，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院裴堅(jiān)-王婕妤課題組在Chemical Reviews上發(fā)表了題為《Polymer Semiconductors: Synthesis, Processing, and Applications》的綜述，從高分子化學(xué)與物理、化學(xué)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與合成策略、多級(jí)微觀結(jié)構(gòu)、加工方法和功能應(yīng)用等方面總結(jié)了高分子半導(dǎo)體材料近幾十年來的發(fā)展，搭建了高分子半導(dǎo)體材料化學(xué)結(jié)構(gòu)—微觀形貌—器件性能之間的橋梁，為開發(fā)高性能高分子半導(dǎo)體和相關(guān)電子學(xué)器件提供了指導(dǎo)性參考。

　　圖1高分子半導(dǎo)體的合成、加工和應(yīng)用

　　該綜述首先回顧了導(dǎo)電和半導(dǎo)體高分子材料的發(fā)展歷程（圖2）：從最初電導(dǎo)率超過104Scm-1的金屬性導(dǎo)電聚乙炔的發(fā)現(xiàn)，到研究重心從導(dǎo)電高分子向高分子半導(dǎo)體偏移，多種不同功能的有機(jī)電子學(xué)器件涌現(xiàn)，并發(fā)展成為有機(jī)電子學(xué)方向；隨著合成技術(shù)的發(fā)展，數(shù)量龐大的共軛高分子被合成出來，高分子半導(dǎo)體的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系被逐步解析；而后，共軛高分子復(fù)雜的固相微觀形貌、溶液聚集態(tài)和加工方法開始被人們重視，同時(shí)可控?fù)诫s的進(jìn)一步發(fā)展也讓導(dǎo)電高分子煥發(fā)出新的活力。到如今，高分子半導(dǎo)體已經(jīng)發(fā)展成為一個(gè)數(shù)量龐大、功能豐富的領(lǐng)域。

　　圖2高分子半導(dǎo)體材料的發(fā)展

　　在第一部分，該綜述總結(jié)了發(fā)展到目前為止高分子半導(dǎo)體的分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略和合成方法。1）高分子半導(dǎo)體分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的兩個(gè)基礎(chǔ)是能級(jí)結(jié)構(gòu)和骨架平面性。高分子半導(dǎo)體的能級(jí)結(jié)構(gòu)影響了其光、電、熱、磁等諸多性質(zhì)，而高分子半導(dǎo)體的骨架平面性則影響其片段之間電子云的重疊程度，鏈間的有序堆積，最終共同影響其光電性質(zhì)。2）高分子半導(dǎo)體的合成最初是由Ziegler?Natta催化聚合和氧化聚合等方法實(shí)現(xiàn)。隨著上世紀(jì)80年代Ni、Pd催化偶聯(lián)方法的發(fā)展，并在共軛高分子的合成中推廣和使用，Stille、Suzuki等合成方法成為高分子半導(dǎo)體合成的主流，其高效和普適性得到了廣泛的好評(píng)。該綜述進(jìn)一步總結(jié)了高分子半導(dǎo)體合成的發(fā)展新方向，重點(diǎn)評(píng)述了直接芳基化聚合和鏈增長(zhǎng)聚合方法的成果（圖3）。

　　圖3高分子半導(dǎo)體材料的合成

　　在第二部分，該綜述描述了高分子半導(dǎo)體的復(fù)雜微觀結(jié)構(gòu)，并在此基礎(chǔ)上討論了影響高分子半導(dǎo)體電荷傳輸性能的因素。裴堅(jiān)教授提出將高分子半導(dǎo)體的復(fù)雜微觀結(jié)構(gòu)劃分為四個(gè)級(jí)別，并分別對(duì)其聚集行為，表征方法，以及對(duì)電荷傳輸?shù)挠绊戇M(jìn)行了總結(jié)。

　　可溶液加工是高分子半導(dǎo)體的一大優(yōu)勢(shì)之一。溶液加工過程中的參數(shù)會(huì)對(duì)得到的固相薄膜的微觀結(jié)構(gòu)產(chǎn)生顯著影響。綜述對(duì)溶液加工過程中影響形貌的因素和調(diào)控策略進(jìn)行了系統(tǒng)總結(jié)。綜述按照加工的時(shí)間順序討論了高分子加工的關(guān)鍵階段，即從溶液到固體，以及對(duì)得到的薄膜的進(jìn)一步后處理（圖4）。每個(gè)加工階段都會(huì)對(duì)沉積的高分子薄膜的多層次微結(jié)構(gòu)產(chǎn)生關(guān)鍵影響，從而影響器件的性能。對(duì)于共軛高分子的溶液，較強(qiáng)的分子間相互作用使高分子鏈傾向形成聚集體。由于共軛高分子的一些薄膜形態(tài)會(huì)直接繼承溶液中的聚集態(tài)結(jié)構(gòu)，所以在加工薄膜前調(diào)控溶液中的聚集態(tài)結(jié)構(gòu)非常關(guān)鍵。在溶液聚集態(tài)調(diào)控中，溶劑、添加劑、溫度、濃度以及一些溶液預(yù)處理步驟例如超聲、紫外光輻照等等都會(huì)對(duì)溶液中形成的聚集態(tài)結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響。

　　圖4溶液加工過程各個(gè)階段調(diào)控共軛高分子微觀形貌的策略

　　在第三部分，該綜述總結(jié)了高分子半導(dǎo)體的相關(guān)應(yīng)用。迄今為止，高分子半導(dǎo)體已被廣泛用于各種能源儲(chǔ)存、轉(zhuǎn)換和催化領(lǐng)域（圖5）。主要應(yīng)用包括：1）利用高分子半導(dǎo)體電荷傳輸特性的有機(jī)場(chǎng)效應(yīng)晶體管、有機(jī)電化學(xué)晶體管、有機(jī)熱電和有機(jī)自旋電子器件等；2）利用高分子半導(dǎo)體光物理特性的光學(xué)成像、有機(jī)太陽(yáng)能電池和有機(jī)發(fā)光二極管等；3）利用高分子半導(dǎo)體的氧化還原特性的有機(jī)電池、有機(jī)超級(jí)電容器、高分子催化和光電極等。

　　圖5高分子半導(dǎo)體材料的應(yīng)用

　　該綜述從高分子半導(dǎo)體材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、高效合成、形貌調(diào)控、結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系以及基于其物理特性的大量功能應(yīng)用等方面總結(jié)了高分子半導(dǎo)體材料的發(fā)展和最新研究進(jìn)展，建立了高分子半導(dǎo)體材料從化學(xué)結(jié)構(gòu)到微觀形貌調(diào)控到器件性能之間的完整構(gòu)效關(guān)系，對(duì)于發(fā)展高性能高分子半導(dǎo)體材料及其在場(chǎng)效應(yīng)晶體管、太陽(yáng)能電池、有機(jī)熱電等功能器件中的應(yīng)用提供了理論基礎(chǔ)與設(shè)計(jì)優(yōu)化策略。

　　該工作第一作者為北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院博士生丁麗、余子迪，通訊作者為北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院裴堅(jiān)教授。工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部、北京市教委、北京分子科學(xué)國(guó)家研究中心的資助與支持。

　　論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.2c00696