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木質(zhì)素是木質(zhì)纖維素生物質(zhì)中含量最高的芳香族聚合物，具有由C-C/C-O鍵連接的類苯丙基單元，其中芳醚鍵的比例高達50-85%，因此，通過C-O鍵裂解進行木質(zhì)素的解聚引起了人們的較多關注，該方法也為從天然生物質(zhì)資源中獲得高附加值化學品提供了一種有效途徑。近幾十年來，已經(jīng)發(fā)展出多種不同的催化轉(zhuǎn)化方法來實現(xiàn)木質(zhì)素的解聚，包括加氫裂解、氧化裂解和非氧化還原裂解。然而，由于木質(zhì)素結構復雜，且具有多種轉(zhuǎn)化路徑，實現(xiàn)C-O（β-O-4）鍵的高效和高選擇性裂解仍然是一個巨大挑戰(zhàn)。此外，在眾多芳香族單體產(chǎn)物中，具有Cα=Cβ側鏈的單體更利于后續(xù)的功能化利用，因而更有價值，然而，解聚過程中形成的不飽和C=C鍵在傳統(tǒng)催化劑和高溫高壓環(huán)境下具有較高的加氫、氧化或者縮合活性，從而難以保留。因此，開發(fā)一種高效的非貴金屬催化劑，在惰性氣氛下高效生產(chǎn)側鏈不飽和單體仍面臨挑戰(zhàn)。近年來，單原子催化劑（SACs）由于具有接近100%的金屬原子利用率和獨特的電子結構，對多種多相反應表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。單原子催化的概念也為木質(zhì)素分解高效催化劑的設計開發(fā)提供了巨大的機會。此外，據(jù)報道，Lewis酸性位點可以促進木質(zhì)素解聚效率，然而其催化或助催化機制仍不明確。因此設計一種同時包含單原子金屬位點和Lewis酸性位點的多功能催化劑來協(xié)同催化木質(zhì)素解聚以實現(xiàn)高活性和高芳香單體選擇性是一種有效策略。

基于以上分析，溫州大學孟格博士與清華大學王定勝教授、吳玉龍教授以及華南理工大學岳鳳霞教授課題組合作，通過基于層狀雙金屬氫氧化物（LDHs）的陰離子插層和二維（2D）限域策略設計合成了一種以MgO為載體且同時負載Mo單原子和Al Lewis酸性位點的多功能催化劑（Mo1Al/MgO），并將其應用在N2氣氛下的桉木木質(zhì)素解聚反應當中。Mo1Al/MgO催化劑對松柏醇γ甲醚和芥子醇γ甲醚的選擇性達到92%，同時具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。密度泛函理論（DFT）計算和對照實驗進一步表明，在甲醇參與條件下，Mo1-O5單原子中心與鄰近的Al Lewis酸位點的協(xié)同催化作用使側鏈不飽和單體產(chǎn)物的產(chǎn)率和選擇性大幅提高。該研究將單原子和Lewis酸位點結合起來，在更安全和更低成本的生物質(zhì)催化體系中獲得高附加值產(chǎn)品，并為生物質(zhì)煉制工業(yè)的催化劑設計提供了一定的理論指導。這一成果近期發(fā)表在Journal of the American Chemical Society (DOI: 10.1021/jacs.3c04028)，孟格博士為第一作者，溫州大學為第一完成單位，岳鳳霞、吳玉龍、王定勝為共同通訊作者。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c04028