該課題組制備了ZnO(核)和超薄單原子Co-CN(殼)p-n異質(zhì)結(jié)(ZnO@SA-Co-CN),該異質(zhì)結(jié)具有類似于自然界中光合作用的Z型電子傳輸路徑,此外具有較大的界面面積和暴露大量的單原子Co活性位點(diǎn)。該異質(zhì)結(jié)在類光Fenton反應(yīng)中具有優(yōu)異的催化活性,可通過活化過一硫酸鹽快速去除水中各種新型有機(jī)污染物。采用飛秒瞬態(tài)吸收光譜(fs-TAS)研究了該體系中的電子轉(zhuǎn)移過程及反應(yīng)動(dòng)力學(xué),研究表明在ZnO@SA-Co-CN中具有光生電子轉(zhuǎn)移到單原子Co的超快電子轉(zhuǎn)移過程(2 ps),異質(zhì)結(jié)間的內(nèi)建電場(chǎng)促進(jìn)了該電子轉(zhuǎn)移過程,進(jìn)一步加速了表面Co活性位點(diǎn)的氧化還原反應(yīng)。這項(xiàng)工作為合理設(shè)計(jì)新型單原子光催化劑提供了新思路和新方向,同時(shí)為環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域做出了重要貢獻(xiàn)。
吳西林副教授為論文的第一作者和通訊作者,浙江師范大學(xué)2019級(jí)碩士研究生劉世昂是論文第二作者。澳大利亞阿德萊德大學(xué)Xiaoguang Duan研究員和Shaobin Wang教授在論文修改上提供了幫助。
此外,該課題組近期在Applied Catalysis B: Environmental(IF=24.319)上發(fā)表了題為“Directional electron transfer in single-atom cobalt nanozyme for enhanced photo-Fenton-like reaction”的論文(論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122882)。該工作制備了石墨相氮化碳(g-C3N4)負(fù)載的單原子Co仿酶催化劑,并應(yīng)用于活化過二硫酸鹽(PS)去除水中雙酚A。fs-TAS研究表明g-C3N4中的光生電子能定向轉(zhuǎn)移到單原子Co位點(diǎn)上,促進(jìn)催化劑表面的氧化還原反應(yīng),同時(shí)活化PS產(chǎn)生活性氧物種快速氧化水中的有機(jī)污染物。其中浙江師范大學(xué)2019級(jí)碩士研究生劉世昂為論文的第一作者,2021級(jí)碩士研究生胡鈺雯為共同第一作者,吳西林副教授為論文的通訊作者。澳大利亞阿德萊德大學(xué)Xiaoguang Duan研究員和Shaobin Wang教授在論文修改上提供了幫助。
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