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廈大毛秉偉、田中群與合作者在揭示鋰金屬負(fù)極復(fù)雜界面反應(yīng)機(jī)制方面取得重要進(jìn)展
來源：廈門大學(xué) 2023-06-30
導(dǎo)讀：廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院毛秉偉教授、田中群教授與斯坦福大學(xué)崔屹教授合作，在利用原位拉曼光譜揭示鋰金屬負(fù)極復(fù)雜界面反應(yīng)機(jī)制方面取得重要進(jìn)展，相關(guān)成果以“Resolving nanostructure and chemistry of solid-electrolyte interphase on lithium anodes by depth-sensitive plasmon-enhanced Raman spectroscopy”為題，在線發(fā)表于Nature Communications上（DOI：10.1038/s41467-023-39192-z）。
鋰作為電極電勢最負(fù)的金屬，具有極高的理論比容量和低密度等優(yōu)勢，是下一代高性能二次電池負(fù)極材料的最佳選擇。然而，鋰的（電）化學(xué)反應(yīng)活性極高，當(dāng)其與電解液接觸時，不可避免地在表面形成納米級厚度的固態(tài)電解質(zhì)界面相（SEI）。因此，橋聯(lián)基底和電解液的SEI及其耦合界面成為鋰負(fù)極的關(guān)鍵部分，是影響鋰電池循環(huán)性能和壽命的決定性因素之一。多年來，人們借助各種表征技術(shù)試圖理解SEI的結(jié)構(gòu)和化學(xué)信息。但SEI的組成和結(jié)構(gòu)十分復(fù)雜，其組分在z方向上分布不均勻且動態(tài)變化。迄今為止，關(guān)于實際循環(huán)過程中SEI的形成機(jī)理和演化機(jī)制仍未完全闡明。針對這一問題，研究團(tuán)隊提出并設(shè)計了基于納米Cu/Li、Au@SiO2核殼結(jié)構(gòu)納米粒子及其耦合的等離激元增強體系，建立發(fā)展了在z方向界面相底層和上層皆有增強效應(yīng)的深度敏感等離激元增強拉曼光譜（DS-PERS）新方法。該方法可以在SEI形成過程中的不同階段，對來自于Cu/SEI、Li/SEI和SEI/電解液界面處的信號進(jìn)行實時探測，用于原位、無損研究鋰負(fù)極界面過程。研究發(fā)現(xiàn)，在anode-free構(gòu)型的鋰負(fù)極表面，SEI會經(jīng)歷從Cu-SEI到Li-SEI的連續(xù)成膜過程，且零價Li參與的化學(xué)反應(yīng)對SEI的組成和性質(zhì)具有重要影響。此外，SEI/電解液界面結(jié)構(gòu)會顯著影響鋰離子去溶劑化過程?；诖?，在實際應(yīng)用中，通過操縱電位或電流直接在Li上形成更為有利的Li-SEI，可顯著提升鋰電池的壽命和循環(huán)穩(wěn)定性。綜上，DS-PERS方法可以提升對SEI的原位和實時表征能力，揭示SEI的形成機(jī)理及作用機(jī)制，為構(gòu)建高效穩(wěn)定金屬鋰負(fù)極等體系提供有力支撐。此外，適用于復(fù)雜納米尺度界面相的原位和無損研究的DS-PERS新方法有望進(jìn)一步拓展至其它表界面科學(xué)、材料科學(xué)和能源科學(xué)領(lǐng)域。該工作是在廈門大學(xué)毛秉偉教授、田中群教授和斯坦福大學(xué)崔屹教授共同指導(dǎo)下完成的，博士后谷宇和尤恩銘為共同第一作者。林建德、王君豪、羅思恒、周如玉、張晨杰（蘇州大學(xué)）、李輝陽、李根、王衛(wèi)偉等參與了該論文的部分工作。李劍鋒教授、張力教授、劉國坤教授、許榮教授（西安交通大學(xué)）、喬羽教授、姚建林教授（蘇州大學(xué)）、吳德印教授、顏佳偉教授等對該研究給予了大力支持和幫助。研究工作得到了國家自然科學(xué)基金（22002129、21972119、21991151、22202162、22072123、22102137）及中國博士后科學(xué)基金（2019TQ0177、2022M722648、2022T150548）的資助和支持。論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-39192-z
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