改性催化劑的表面結(jié)構(gòu)是促進(jìn)過氧單硫酸鹽(PMS)活化的關(guān)鍵。本研究提出了一種淬火方法來有效修飾LaMnO3納米催化劑的表面化學(xué)性質(zhì)，其中淬火得到的最佳催化劑對左氧氟沙星(LEVO)具有較高的催化降解性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，本征催化活性的提高與淬火引起的暴露面轉(zhuǎn)變和Cu/Co離子協(xié)同效應(yīng)有直接關(guān)系。同時(shí)，密度泛函理論計(jì)算(DFT)進(jìn)一步揭示了上述表面結(jié)構(gòu)的修飾導(dǎo)致d帶中心上移，從而優(yōu)化了PMS的吸附，使Mn位點(diǎn)和PMS之間的電子轉(zhuǎn)移更容易，從而促進(jìn)了Mn4+的還原，提高了PMS活化和LEVO降解的催化活性。該研究為控制鈣鈦礦金屬氧化物催化劑的表面結(jié)構(gòu)提供了新的思路，拓寬了淬火化學(xué)在非均相催化中的適用性。
相關(guān)成果在Chemical Engineering Journal (2023, 145343)上發(fā)表，第一作者為徐愛華教授，通訊作者為趙帥奇博士和華南理工大學(xué)丘勇才教授。論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145343。
了解氧空位(OVs)在賦予催化活性中的作用對于設(shè)計(jì)高效的高級(jí)氧化過程催化劑具有重要意義。本研究在H2(MnO-H)和N2(MnO-N)氣氛下制備了不同OVs含量的MnO催化劑，并通過PMS活化研究了它們對乙酰氨基酚(ACE)的降解效率。與MnO-N和商用MnO相比，MnO-H由于具有較多的OVs而表現(xiàn)出最好的降解性能。密度泛函理論計(jì)算證實(shí)，與其他催化劑相比，具有更多OVs的MnO-H/PMS具有更高的催化活性、更高的吸附能、更低的功函數(shù)和更高的電子轉(zhuǎn)換。MnO-H/PMS體系在pH 3.0 ~ 9.0范圍內(nèi)穩(wěn)定，具有良好的可回收性。這項(xiàng)工作將提供對OVs作用的更深入的了解，并鼓勵(lì)使用毒性較小的金屬氧化物作為選擇性降解的催化劑水體中的有機(jī)污染物。
相關(guān)成果在Chemical Engineering Journal(2023, 472, 145112)上發(fā)表，第一作者為AimalKhan博士，通訊作者為李曉霞教授。論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145112。
高錳酸鉀(KMnO4)作為一種綠色無污染、低成本、使用方便的氧化劑廣泛應(yīng)用于水處理領(lǐng)域，但對一些難降解污染物處理效率較低，如何提高KMnO4的氧化降解效率是目前研究的熱點(diǎn)。團(tuán)隊(duì)首先探討了錳氧化物價(jià)態(tài)(MnO, Mn3O4, Mn2O3, MnOOH和MnO2)在活化KMnO4降解苯酚等污染物中的作用，發(fā)現(xiàn)MnO和Mn3O4等低價(jià)錳催化劑可被KMnO4氧化、活性較低，而在Mn2O3和MnO2等高價(jià)錳催化劑上，KMnO4可被穩(wěn)定吸附，其相互作用可顯著促進(jìn)降解反應(yīng)的效率。相關(guān)成果以在Journal of Hazardous Materials (2023, 457, 131746)上發(fā)表，第一作者為碩士研究生馬璐，通訊作者為徐愛華教授。論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2023.131746。
團(tuán)隊(duì)還研究了二氧化錳的晶型對KMnO4活化效率的影響，發(fā)現(xiàn)其活性大小遵循以下規(guī)律α-MnO2> δ-MnO2> β-MnO2> γ-MnO2，并和這些催化劑吸附KMnO4的能力直接相關(guān)。進(jìn)一步使用化學(xué)探針技術(shù)等多種手段分析了吸附態(tài)KMnO4的反應(yīng)機(jī)理，發(fā)現(xiàn)隨著氧化電位的增強(qiáng)，其電子轉(zhuǎn)移能力顯著提高，但氧轉(zhuǎn)移能力下降。本文可為KMnO4多相活化的研究提供新的視角。相關(guān)成果在Journal of Cleaner Production(2023, 419,138325)上發(fā)表，第一作者為碩士研究生吳青虹，通訊作者為徐愛華教授。論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2023.138325。
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