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近日，昆明理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院蔡金明、盧建臣與理學(xué)院高蕾等人合作，在卟啉分子選擇性脫氫環(huán)化的機(jī)理方面取得了重要進(jìn)展，相關(guān)工作以Highly Regioselective Cyclodehydrogenation of Diphenylporphyrin on Metal Surfaces為題發(fā)表在國(guó)際納米科技領(lǐng)域頂級(jí)期刊《ACS Nano》（中科院雙一區(qū)Top期刊，IF=17.1)上。

探索卟啉互變異構(gòu)對(duì)其衍生物的區(qū)域選擇性的影響是一個(gè)很大的挑戰(zhàn)，對(duì)卟啉類(lèi)藥物的開(kāi)發(fā)和應(yīng)用具有重要意義。蔡金明、盧建臣、高蕾等人與合作者以二苯基卟啉為模型，通過(guò)實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算相結(jié)合的方式研究了卟啉大環(huán)中心的二氫互變異構(gòu)對(duì)外圍兩個(gè)苯基脫氫環(huán)化的影響。結(jié)果表明，不同的二氫互變異構(gòu)體驅(qū)動(dòng)外圍苯基脫氫環(huán)化的能壘差異造成了最終產(chǎn)物的區(qū)域選擇性，其中反式構(gòu)型的產(chǎn)率可達(dá)90%以上。卟啉大環(huán)中心的兩個(gè)氫原子被金屬（Cu或Fe）取代后，苯基脫氫環(huán)化產(chǎn)物的選擇性消失，進(jìn)一步驗(yàn)證了二氫互變異構(gòu)體驅(qū)動(dòng)外圍苯基脫氫環(huán)化的區(qū)域選擇性。該研究從原子尺度上揭示了卟啉衍生物脫氫環(huán)化區(qū)域選擇性的機(jī)理，對(duì)理解有機(jī)大環(huán)分子的化學(xué)轉(zhuǎn)化過(guò)程具有重要意義。

昆明理工大學(xué)為文章第一單位，蔡金明教授、盧建臣教授及高蕾副教授為文章的通訊作者，材料學(xué)院博士研究生張永、碩士研究生周杭靜為文章的共同第一作者，合作者吉林大學(xué)陳龍教授、張廣博士為課題提供了卟啉鐵分子，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所楊冰研究員協(xié)同指導(dǎo)了實(shí)驗(yàn)。該研究工作受到國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、云南省基礎(chǔ)研究計(jì)劃項(xiàng)目、中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略重點(diǎn)研究項(xiàng)目和東莞市創(chuàng)新科研團(tuán)隊(duì)計(jì)劃的資助。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c02204