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光響應手性向列相液晶作為一類理想的可操控螺旋超結(jié)構(gòu)軟材料，展現(xiàn)出優(yōu)異的光可調(diào)諧和自組裝特性，在光學自適應系統(tǒng)、光計算模擬器、激光工程等領(lǐng)域具有顯著應用意義。長期以來，研究人員期望挖掘螺旋超結(jié)構(gòu)的多自由度光調(diào)控，如螺距長短、均勻性、動態(tài)可控范圍、螺旋軸方向等，促進光場多自由度設(shè)計、塑造與調(diào)控，從根本上同步提升結(jié)構(gòu)與光學信息熵。但目前實現(xiàn)螺旋超結(jié)構(gòu)的多自由度動態(tài)可控在材料科學、軟凝聚態(tài)物理、光學工程領(lǐng)域仍然是個多學科交叉、多領(lǐng)域交匯的挑戰(zhàn)性難點。

多自由度光調(diào)控，拓展結(jié)構(gòu)調(diào)控信息熵

針對上述難點，該研究通過精準引入銅離子配位基團，發(fā)展了光-銅離子協(xié)同調(diào)控的新型門控熒光性內(nèi)源手性光開關(guān)，構(gòu)筑了多自由度光動態(tài)可控的液晶螺旋超結(jié)構(gòu)。這種獨特的門控熒光性內(nèi)源手性光開關(guān)具有三個功能化特征：1）內(nèi)源手性，使光開關(guān)具備光控可變的手性扭曲力，從而實現(xiàn)液晶反射光譜調(diào)控；2）門控效應，使光開關(guān)具備銅離子精準可控的光敏性，從而實現(xiàn)光譜動態(tài)域調(diào)控；3）熒光增強，使光開關(guān)具備光控增強的熒光變化，從而實現(xiàn)熒光強度的動態(tài)范圍調(diào)控（圖1）。最終實現(xiàn)了對液晶螺旋超結(jié)構(gòu)的反射光譜、熒光強度、光譜動態(tài)域的多自由度動態(tài)實時光調(diào)控，進一步拓展了光學結(jié)構(gòu)調(diào)控信息熵，解決了長期困擾光場多自由度調(diào)控的挑戰(zhàn)性難題。

圖1. 設(shè)計銅離子門控熒光性內(nèi)源手性光開關(guān)，構(gòu)筑多自由度光調(diào)控液晶螺旋超結(jié)構(gòu)

多自由度光調(diào)控，革新液晶光學新應用

基于多自由度光調(diào)控液晶螺旋超結(jié)構(gòu)，進一步設(shè)計開發(fā)多自由度可控的平面光子器件。通過輸入端反射光強雙耦合，設(shè)計了一種“AND”和“OR”邏輯單元之間的光可切換邏輯運算器件，為邏輯運算芯片的微型化和多功能性提供了新的概念，在集成光學器件中具有廣闊的應用前景。此外，得益于光敏性可控的液晶螺旋超結(jié)構(gòu)，通過調(diào)控銅離子濃度和光照強度，實現(xiàn)了隨季節(jié)顏色變化的自適應偽裝結(jié)構(gòu)色（“甲蟲”和“房子”）（圖2）。該自適應偽裝超結(jié)構(gòu)的概念驗證，不僅為解釋生物行為背后的物理結(jié)構(gòu)和分子系統(tǒng)機制提供了生動直觀的技術(shù)依據(jù)，而且為豐富生物和環(huán)境自適應功能材料提供了有效策略。

圖2.多自由度光調(diào)控液晶螺旋超結(jié)構(gòu)新應用：光切換邏輯運算器和自適應偽裝結(jié)構(gòu)色

該研究設(shè)計了一種獨特的銅離子門控熒光性內(nèi)源手性光開關(guān)，構(gòu)筑了反射光譜、熒光強度、光譜動態(tài)域的多自由度光調(diào)控液晶螺旋超結(jié)構(gòu)，發(fā)展了光切換邏輯運算器和自適應偽裝結(jié)構(gòu)色兩類創(chuàng)新性應用，為集成光子器件和光學自適應材料開辟了一條新途徑（圖3）。

圖3.多自由度光調(diào)控液晶螺旋超結(jié)構(gòu)（分子結(jié)構(gòu)、組裝性能及應用）

近年來朱為宏教授與鄭致剛教授在光敏化學產(chǎn)品工程方面持續(xù)合作，充分發(fā)揮功能化光開關(guān)設(shè)計和液晶功能結(jié)構(gòu)開發(fā)優(yōu)勢，已相繼在液晶超結(jié)構(gòu)高穩(wěn)定、強抗疲勞調(diào)控、多自由度調(diào)控液晶光子晶體激光、液晶非均勻螺旋超結(jié)構(gòu)產(chǎn)生與調(diào)控方面取得了具有國際影響力的創(chuàng)新成果 (Nat. Photonics, 2022, 16, 226-234; Adv. Mater., 2022, 34, 2110170; J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 20773-20784)，該項研究成果將進一步為液晶非顯示領(lǐng)域應用提供新的思路與見解。

該研究工作主要是由華東理工大學化學與分子工程學院博士后胡宏龍在朱為宏教授和鄭致剛教授的指導下完成，并得到了田禾院士的大力支持。該工作得到了國家重點研發(fā)計劃、材料生物學與動態(tài)化學教育部前沿科學中心、國家自然科學基金基礎(chǔ)科學中心項目、國家自然科學基金重點項目、國家優(yōu)秀青年科學基金、上海市科技重大項目、上海市科技創(chuàng)新計劃重大項目及上海市曙光計劃等項目資助。

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.matt.2023.07.029