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AM：微腔調(diào)控策略增強TADF型單層OLED的運行穩(wěn)定性
來源：化學(xué)加原創(chuàng) 2023-08-30
導(dǎo)讀：近日，德國馬克斯普朗克研究所Yungui Li教授在制備高運行穩(wěn)定性的OLED方面取得新進展，相關(guān)研究成果以“Enhanced operational stability by cavity control of single-layer organic light-emitting diodes based on thermally activated delayed fluorescence”為題發(fā)表在Advanced Materials上。該文章通過調(diào)控光學(xué)微腔構(gòu)筑了高效、長壽命的TADF OLEDs。器件結(jié)構(gòu)在初始亮度為1000 cd/m2時，EQEmax達到16%，壽命時間（LTo）為452 h，穩(wěn)定壽命時間（LTso）達到3693 h，相較于一階對照樣品增加了一倍。他們進一步證明了在有機發(fā)光二極管壽命與光強之間廣泛使用的經(jīng)驗關(guān)系源自三重態(tài)極化子湮滅，由此推斷在100 cd/m2的光強下，外推得到的LTso接近90000小時，接近實際背光應(yīng)用的需求。文章鏈接DOI: 10.1002/adma.202304728
在制備OLED器件時，通常需要設(shè)計多層結(jié)構(gòu)去平衡電荷傳輸，即將電荷和激子限制在發(fā)光層內(nèi)，并調(diào)控發(fā)光層在光學(xué)微腔中的最佳位置。目前報道的高效單色TADF OLEDs的最大外量子效率（EQE）接近40%。接下來的研究難點在于如何制備高效、運行壽命長的TADF OLEDs，并將其應(yīng)用于實際生產(chǎn)生活當(dāng)中。下載化學(xué)加APP到你手機，更加方便，更多收獲。
本文中，作者調(diào)控微腔長度制備了兼具高器件效率和長運行壽命的OLED。通過增加發(fā)射層厚度以延長光學(xué)微腔，從而降低局部載流子和激子密度。基于TADF材料CzDBA, 作者還證明了雙層OLED器件在1000 cd m-2亮度時的LT90壽命為452 h，EQE與單層器件所差無幾。此外，作者進一步揭示了TADF OLED的初始亮度與工作壽命之間關(guān)系源于三重極化子湮滅（TPA），由此說明調(diào)控激子和極化子密度對于制備長壽命TADF OLED至關(guān)重要。此外，在初始亮度為100 cd m-2時，該器件的LT50壽命約為90000小時，接近商業(yè)應(yīng)用的實際需求。器件結(jié)構(gòu)的設(shè)計原則如Figure 1a所示。純CzDBA材料的發(fā)射層位于頂部陰極和底部陽極之間。電荷傳輸完全由發(fā)射層決定，隨著發(fā)射層厚度的改變，微腔的諧振狀態(tài)也隨之發(fā)生變化。復(fù)合區(qū)域是指OLED中電子和空穴相遇并發(fā)生復(fù)合的區(qū)域，這個過程會產(chǎn)生光子并發(fā)光。在單層OLED結(jié)構(gòu)中，電子和空穴的復(fù)合發(fā)生在發(fā)光層。復(fù)合區(qū)域的大小和分布對OLED的發(fā)光效率有著重要影響。實驗中，作者選擇300 nm的CzDBA的純膜作為發(fā)光層（Figure 1b）。由于CzDBA材料中的空穴遷移率略低于電子遷移率，因此復(fù)合曲線的峰值更靠近陽極。隨著驅(qū)動電壓的增加，復(fù)合曲線逐漸變寬（Figure 1b）。如Figure 2b所示，由于雙分子復(fù)合發(fā)生在整個發(fā)射層內(nèi)，因而隨著發(fā)射層厚度的增加，復(fù)合區(qū)域也逐漸變寬。Figure 2.光學(xué)諧振腔對光外耦合耦合效率的影響
（圖片來源：Adv. Mater.）
接下來，作者探究了具有不同光學(xué)微腔長度和寬復(fù)合區(qū)域的CzDBA OLEDs的器件性能。作者首先模擬了與位置相關(guān)的外耦合效率ηA（Figure 2a）。在一階微腔中最優(yōu)的ηA約為27%，進一步增加腔長將降低輸出效率。為了進一步計算單層器件的外耦合效率，有必要對位置相關(guān)的外耦合效率進行加權(quán)。如Figure 2b所示，復(fù)合區(qū)域與電壓和厚度相關(guān)?；诠揭约芭c位置相關(guān)的外耦合效率數(shù)據(jù)，可以得到ηA和ηSA對外部驅(qū)動電壓的依賴關(guān)系（Figure 2c）。此外，從電壓依賴性曲線中可以得到具有不同光學(xué)微腔器件的最大外耦合效率（Figure 2d）。從中可以看出，當(dāng)腔長增加時，總外耦合效率表現(xiàn)出厚度依賴關(guān)系。對于CzDBA OLEDs來講，一階和二階腔器件的最大ηA分別為~25%和~18%。而對于發(fā)射層厚~200 nm的器件來講，ηA僅為~12%。
（圖片來源：Adv. Mater.）
Figure 3展示了不同腔長器件的電流密度-發(fā)光電壓（JVL）、亮度-EQE和電致發(fā)光（EL）性能曲線。開啟電壓在低至2.1 V時，亮度也能夠達到1cd m-2。在上百個cd m-2時，EQE逐漸增加到最大值后開始效率滾降。一階腔（L = 85 nm）器件的最大EQE為~19%，而二階腔（L = 300 nm）器件的EQE高達16-17%。
Figure 4.光學(xué)諧振腔對器件運行穩(wěn)定性的影響 （圖片來源：Adv. Mater.）
Figure 4為OLEDs的運行壽命表征。隨著光學(xué)微腔長度的增加，其運行穩(wěn)定性逐漸提高。Figure 4b為L0 = 1000 cd m-2時，不同腔長的器件所對應(yīng)的LT90的數(shù)值。將空腔長度調(diào)至一階器件的最大值（85 nm）時，可顯著提高其運行壽命，最長可達231 h。進一步將空腔長度延長至二階最大值300 nm時，LT90可延長至452 h。此外，不同初始亮度下二階OLED的LT80數(shù)據(jù)如Figure 4c所示。通常，在OLED領(lǐng)域中，低亮度下壽命的估計值來源于工作壽命與初始亮度之間的經(jīng)驗關(guān)系。本實驗所采集的數(shù)據(jù)與模型結(jié)果非常吻合。同時，OLED壽命隨光強的預(yù)測趨勢也與經(jīng)驗?zāi)Ｐ偷臄M合非常接近。
Figure 5. 微腔對器件性能調(diào)控的機制
接下來，作者深入探究了空腔厚度對器件壽命的影響（Figure 5）。由于一階和二階器件的外耦合效率接近，壽命的變化主要是由于復(fù)合區(qū)域的對器件電學(xué)性能的影響。因此，通過將諧振腔擴展到二階干涉最大值時，便能夠獲得高的外耦合效率，最終提高EQE。德國馬克斯普朗克研究所Yungui Li教授利用延長單層OLED中光學(xué)微腔的策略提高了器件的效率和運行壽命。雙層OLED器件在1000 cd m-2亮度時的LT90壽命為452 h，預(yù)估在100 cd m-2亮度時的LT50壽命為90000 h，具有巨大的實際應(yīng)用潛力。該項工作可以為設(shè)計高效、運行穩(wěn)定的單層TADF OLED開辟道路，加速其在顯示和照明產(chǎn)品中的應(yīng)用。
文獻詳情：
Yungui Li,* Bas Van der Zee, Xiao Tan, Xin Zhou, Gert-Jan A. H. Wetzelaer, Paul W. M. Blom. Enhanced operational stability by cavity control of single-layer organic light-emitting diodes based on thermally activated delayed fluorescence. Adv. Mater. 2023，https://doi.org/10.1002/adma.202304728
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