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謝濤團(tuán)隊平時喜歡搜羅各種材料來制造“變形金剛”。這些材料具有形狀記憶功能，它是指材料會在溫度、光照等條件的觸發(fā)下，變形為另一個“記憶”版本。2020年，一個“新面孔”進(jìn)入了團(tuán)隊的視野——日本北海道大學(xué)的龔劍萍教授開發(fā)出一類新型水凝膠，受熱會變得堅硬。謝濤憑經(jīng)驗判斷，它可能是一種潛在的形狀記憶材料。沿著這一思路，浙江大學(xué)化工學(xué)院與附屬第二醫(yī)院“醫(yī)工交叉”博士生倪楚君開始了探索。 

連續(xù)幾個星期，倪楚君都覺得實驗不順，她告訴趙騫，新材料“很奇怪，反應(yīng)非常遲鈍。刺激下去，半天看不到反應(yīng)?！壁w騫沒有失去信心，反而更好奇了：“遲鈍？未必是壞事！里面肯定還有我們不知道的事，值得深入探索。”謝濤則在討論中進(jìn)一步指出，“只要‘遲鈍’是可控的，它就有獨(dú)特的價值?！?/span>

幾輪實驗下來，倪楚君終于摸清了這類水凝膠的“脾氣”：它是一類具有延時變形特質(zhì)的水凝膠——變形的確會發(fā)生，只不過必須度過一段“休眠期”。

一個“風(fēng)車”的變形視頻充分展示了它的個性：室溫下，一片正方形（原始形狀）的水凝膠被折成一個風(fēng)車后放到熱水中一段時間，風(fēng)車這一“臨時形狀”就被固定住了，不會回彈；然后將風(fēng)車放到冷水中降溫，風(fēng)車在開始的10分鐘內(nèi)紋絲不動，但度過這段“休眠期”，風(fēng)車像恢復(fù)了記憶一樣，開始逐漸回彈到原始形狀。

趙騫介紹，如果是普通的形狀記憶高分子，風(fēng)車會在溫度變化后會即刻恢復(fù)“記憶”，也有某些形狀記憶高分子會在變形過程中表現(xiàn)出延時響應(yīng)行為，但通常被認(rèn)為負(fù)面的，而且由于其不可控性被忽視。而新材料的記憶行為更加復(fù)雜：它不僅具有形狀記憶，而且“知道”什么時候要恢復(fù)記憶，它的回彈不僅延遲，而且是定時發(fā)生的。

為什么新材料的“反射弧”特別長？研究團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)其背后有一套獨(dú)特的變形機(jī)制。

材料在從熱變冷時，內(nèi)部有兩股力量在“競爭”：一方是保持臨時形狀的力，一方是恢復(fù)原始形狀的力。開始時，保持臨時形狀的力占絕對優(yōu)勢，雙方的力量差會達(dá)到1000倍以上。“就像小兔子拔蘿卜，開始時蘿卜埋得很深，土又很實，拔不動?！壁w騫介紹，在很長一段時間內(nèi)，材料會停留在臨時形狀，紋絲不動；而隨著時間的推移，“泥土”發(fā)生松動，也就是保持臨時形狀的力持續(xù)不斷下滑，當(dāng)雙方的差異不再顯著時，材料就會出現(xiàn)肉眼可見的變形。研究顯示，在力量差縮小到20倍時，材料會出現(xiàn)5%的變形。

對于更深層原因，團(tuán)隊聯(lián)合浙江大學(xué)化學(xué)系孔學(xué)謙教授（現(xiàn)上海交通大學(xué)），通過超高場核磁共振成像技術(shù)得到了答案。趙騫介紹，這種材料內(nèi)部存在兩種的水狀態(tài)，一種是高分子相內(nèi)部的結(jié)合水，另一種是高分子相間的游離水。在加熱材料“植入”臨時形狀時，體系相分離的程度大，結(jié)構(gòu)水含量低，材料硬度高；而降溫是相融合的過程，結(jié)構(gòu)水含量逐漸升高，材料隨之變軟。在整個降溫過程中，“泥土”由堅硬變得松軟。觀察發(fā)現(xiàn)，材料中的結(jié)構(gòu)水含量達(dá)到70%時，會出現(xiàn)肉眼可見的變形。

圖：不同形狀記憶材料的性能比較

“定時變形行為是由水分子的擴(kuò)散驅(qū)動的，不同于普通形狀記憶的熱傳導(dǎo)控制?！壁w騫說，正因如此，它的“反射弧”的長短取決于于材料在高溫下固定臨時形狀的時間，也就是熱編程時間——熱編程的時間越長，自由水在材料內(nèi)部擴(kuò)散的時間越長，相分離程度就越大。

基于機(jī)理的把握，科學(xué)家得以利用“延時”來創(chuàng)造“定時”：操作方法非常簡潔，只需調(diào)控一個參數(shù)——熱編程時間。目前能實現(xiàn)的最長的“休眠期”為46分鐘。有了這樣的調(diào)控手段，研究團(tuán)隊就能讓“變形金剛”做“體操”了：在一段視頻中，軀體、左手、右手依次展開，順滑流暢。科學(xué)家只是事先對材料的不同位置設(shè)置了不同的熱編程時間，這樣，它們的“休眠期”就各有長短，發(fā)生形變的次序由此產(chǎn)生。

 圖：會做“體操”的“變形金剛”

“觸發(fā)-響應(yīng)”是自然與社會之中一種基本的交互關(guān)系。“我們既需要材料受到‘刺激觸發(fā)’后按需響應(yīng)，又希望它‘無刺激’自發(fā)變形，這是一對矛盾，也是需求。”謝濤認(rèn)為，這一需求在生物醫(yī)療器件中尤為突出：比如，有的器件需要在光照或加熱的觸發(fā)條件下響應(yīng)，但觸發(fā)信號往往到達(dá)不了人體深部，阻止了響應(yīng)的發(fā)生；另一種情況是自發(fā)變形太快，器件還未植入到目標(biāo)位點(diǎn)，其變形就已經(jīng)發(fā)生了，這也是許多植入式生物器件的瓶頸。

 圖：4D打印制備的定時變形血管支架

研究團(tuán)隊認(rèn)為，具有定時變形效應(yīng)的器件有望在生物醫(yī)學(xué)工程、深空深海探測等方面表現(xiàn)出獨(dú)特的優(yōu)勢。在論文中，他們概念性地展示了4D打印制備的定時變形血管支架：支架從進(jìn)入體內(nèi)到輸送到目標(biāo)部位需要一定的時間，如果依賴人體溫度的觸發(fā)，普通的形狀記憶支架材料在到達(dá)目的地之前就會發(fā)生形變；而定時變形器件得益于它的“休眠期”，能夠在到達(dá)目標(biāo)位置后再啟動形變。受此啟發(fā)，倪楚君還在浙二眼科中心晉秀明團(tuán)隊以及浙二大腸外科李軍團(tuán)隊的指導(dǎo)下，設(shè)計了用于緩解干眼癥的智能全淚道栓塞器以及具有自固定功能的腹腔引流導(dǎo)管。

我們不妨展開想象，派這樣的“變形金剛”去太空探測——在遙遠(yuǎn)的外太空，我們可以不必受限于“指令”的傳達(dá)，而是先為“變形金剛”寫好劇本，待他經(jīng)過一段長途“冬眠”到達(dá)目的地后，它再“開機(jī)”工作，實現(xiàn)人類安排的工作任務(wù)。

論文共同第一作者為倪楚君博士與陳狄博士，通訊作者為浙江大學(xué)化工學(xué)院趙騫教授與謝濤教授。核磁共振成像表征由孔學(xué)謙教授團(tuán)隊完成。材料變形的力學(xué)模型由航空航天學(xué)院肖銳研究員共同提出。研究受到國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項目與集成項目等的資助。研究的初步臨床器件探索工作得到浙江大學(xué)附屬第二醫(yī)院大腸外科丁克峰/李軍主任團(tuán)隊以及眼科中心晉秀明主任團(tuán)隊支持，合作完成。謝濤教授同時為浙大二院大腸外科兼聘教授，雙方團(tuán)隊目前通過“醫(yī)工交叉”共同培養(yǎng)研究生，并就診療輔助及術(shù)后臟器重建材料等領(lǐng)域開展聯(lián)合攻關(guān)，希望開發(fā)先進(jìn)的高分子材料，進(jìn)而為疑難臨床問題提供新的思路與技術(shù)。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1038/s41586-023-06520-8