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光催化二氧化碳還原技術(shù)在應(yīng)對氣候變化、能源可持續(xù)利用和環(huán)境保護(hù)方面具有重要意義和潛在應(yīng)用前景。可以利用太陽能將過剩的二氧化碳轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品，如合成氣、甲烷、甲酸等。有助于減少對有限的化石燃料資源的依賴。

圖1 金屬Salen基共價(jià)有機(jī)框架材料制備路線示意圖

金屬salen基共價(jià)有機(jī)框架材料（以下簡稱M(Salen)-COFs）能夠?qū)⒎肿哟呋瘎┊愊嗷瘶?gòu)筑在COFs明確的框架結(jié)構(gòu)中，在異相催化領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注。然而，它們在CO₂光催化方面的應(yīng)用研究仍很少。此外，開發(fā)具有良好結(jié)晶性M(Salen)-COFs的簡易制備方法仍然具有挑戰(zhàn)。為了解決這一問題，鄧偉僑教授研究團(tuán)隊(duì)通過一步合成策略成功制備了一系列具備優(yōu)異結(jié)晶性能的M(Salen)-COFs材料。這種策略無需真空抽空即可獲得具有可控單核和雙核金屬位點(diǎn)的M(Salen)-COFs，金屬以單原子形式高度分散，且可實(shí)現(xiàn)克級制備。M(Salen)-COFs表現(xiàn)出良好的光催化還原CO₂制備合成氣的能力。對催化劑的合成方法、金屬種類、金屬配位環(huán)境和配體種類等對光催化CO₂還原活性的影響進(jìn)行了探究。通過一步合成獲得的M(Salen)-COFs展現(xiàn)出比傳統(tǒng)兩步合成更高的結(jié)晶度和催化活性。特別是，含有Co(salen)和三嗪基團(tuán)的Co(Salen)-COF實(shí)現(xiàn)了速率高達(dá)19.7 mmolg^?1h^?1的合成氣產(chǎn)量（11:8 H₂/CO）。這項(xiàng)研究提供了一種簡便、產(chǎn)量高且結(jié)晶性好的M(Salen)-COFs制備策略，并為高效光催化劑的構(gòu)效關(guān)系研究和設(shè)計(jì)原則提供了參考依據(jù)。

圖2 光催化二氧化碳轉(zhuǎn)化制備合成氣

本研究工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金和山東大學(xué)未來學(xué)者計(jì)劃項(xiàng)目的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-42757-7