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高鵬教授團(tuán)隊在Nature Communications發(fā)表Cu單原子合金助力動力學(xué)匹配的C-N偶聯(lián)合成尿素研究成果

來源：杭州師范大學(xué)      2023-11-09
導(dǎo)讀：近日，杭州師范大學(xué)材料與化學(xué)化工學(xué)院高鵬教授團(tuán)隊在電化學(xué)C-N偶聯(lián)方面取得新進(jìn)展，相關(guān)研究成果以題為“Kinetically matched C–N coupling toward efficient urea electrosynthesis enabled on copper single-atom alloy”發(fā)表于國際知名期刊Nature Communications（IF=16.6）上。
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由可再生電能驅(qū)動的CO2和NO3- 發(fā)生C-N偶聯(lián)合成尿素是工業(yè)Bosch-Meiser尿素工藝的一種潛在替代方案。然而，CO2和NO3-還原反應(yīng)中不匹配的動力學(xué)以及共電解中C-和N-物種的復(fù)雜性使得C-N偶聯(lián)定向合成尿素具有極大挑戰(zhàn)性，導(dǎo)致低的尿素產(chǎn)率和法拉第效率。
有鑒于此，該團(tuán)隊設(shè)計、合成了負(fù)載型銅單原子合金催化劑，通過調(diào)控Cu摻雜量和Pd4Cu1/FeNi(OH)2界面來調(diào)控C-和N-還原動力學(xué)，實現(xiàn)C-和N-還原動力學(xué)最優(yōu)匹配。結(jié)果表明，Pd4Cu1-FeNi(OH)2復(fù)合催化劑實現(xiàn)了436.9 mmol gcat.-1 h-1的尿素產(chǎn)率，法拉第效率高達(dá)66.4%，以及1000 h的超長循環(huán)穩(wěn)定性。原位譜學(xué)和理論計算結(jié)果表明，Pd晶格中原子級分散的Cu原子促進(jìn)了NO3-深度還原到*NH2，Pd-Cu雙位點降低了C-N偶聯(lián)的能壘。該工作為今后設(shè)計、合成高效C-N偶聯(lián)電催化劑提供了新的設(shè)計思路。
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研究發(fā)現(xiàn)，在Pd晶格中引入原子級分散的Cu原子后可以極大地促進(jìn)中間物種*NO2向NH3的轉(zhuǎn)化，同時可以抑制*CO從催化劑表面脫附。在Pd晶格中引入原子級分散的Cu原子之后，*NH2的生成速率逐漸增大，*CO的生成速率逐漸減小，最終達(dá)到動力學(xué)匹配，在Cu單原子合金表面，*NH2和*CO的生成速率之比達(dá)到了1.5:1，與理論值（2:1）接近。
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該論文共同第一作者為杭州師范大學(xué)2020級碩士生徐夢秋和浙江工業(yè)大學(xué)毋芳芳博士，通訊作者為杭州師范大學(xué)葉偉博士，高鵬教授，陳靚博士和哈爾濱工業(yè)大學(xué)吳曉宏教授。研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委和浙江省自然科學(xué)基金委的資助。
https://www.nature.com/articles/s41467-023-42794-2


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