鋰金屬電池能量密度高，但金屬鋰存在熱力學(xué)不穩(wěn)定，與傳統(tǒng)有機(jī)液態(tài)電解質(zhì)會(huì)發(fā)生持續(xù)的副反應(yīng)，造成電池循環(huán)壽命差、庫(kù)倫效率低。此外，有機(jī)液態(tài)電解質(zhì)易揮發(fā)、易燃等問題使得鋰金屬電池存在較大的安全隱患。固態(tài)電解質(zhì)能較好的解決這些瓶頸問題，但固態(tài)電解質(zhì)和電極之間的固-固界面接觸差，限制了其實(shí)際應(yīng)用。基于此，華南師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院鄭奇峰教授團(tuán)隊(duì)借鑒有機(jī)液態(tài)電解質(zhì)中“弱溶劑化”作用的概念，通過弱溶劑化的1,3-二氧六環(huán)（DOX）單體開環(huán)聚合，原位聚合制備了聚-1,3-二氧六環(huán)（P-DOX）電解質(zhì)（圖1）。其延長(zhǎng)的烷基鏈降低了HOMO能級(jí)，使得P-DOX展示出非常優(yōu)異的氧化穩(wěn)定性（> 4.7 V），此外，延長(zhǎng)的烷基鏈也削弱了分子的溶劑化能力，這不僅使P-DOX具有更高的鋰離子遷移數(shù)（0.75），而且有助于形成高度堅(jiān)固且鋰離子傳導(dǎo)性好的富含無(wú)機(jī)物的SEI膜。因此顯著提升了聚合物電解質(zhì)與鋰金屬之間的界面兼容性，使得鋰的沉積形貌非常致密且光滑，并且獲得了超過1300小時(shí)的優(yōu)異鋰沉積/剝離穩(wěn)定性。
圖1. 高電壓聚合物電解質(zhì)的合理設(shè)計(jì)與原位制備得益于上述優(yōu)點(diǎn)，P-DOX固態(tài)電解質(zhì)在包括NMC111、NMC811和LiCoO2在內(nèi)的各類高電壓正極材料的電池中，在4.5 V的高截止電壓下，均展示出非常優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（圖2）。此外，其制備方法與商業(yè)化電池的組裝和制造工藝相同，因此具有很好的商業(yè)化前景。該研究表明，通過調(diào)控單體分子的結(jié)構(gòu)可以有效提高聚合電解質(zhì)的氧化穩(wěn)定性和鋰金屬兼容性，為高比能鋰電池用聚合物電解質(zhì)的設(shè)計(jì)提供了新思路。論文的主要通訊作者鄭奇峰教授是華南師范大學(xué)2019年引進(jìn)的青年拔尖人才，先后入選廣東省杰出青年基金、國(guó)家高層次青年人才等項(xiàng)目，現(xiàn)為廣東省工程中心主任，廣東省高校-企業(yè)聯(lián)合研究生培養(yǎng)示范基地負(fù)責(zé)人，教育部工程中心主任助理。長(zhǎng)期從事電化學(xué)儲(chǔ)能材料方面的研究，主要研究方向?yàn)槎坞姵赜秒娊赓|(zhì)材料的開發(fā)，以匹配電池高能量密度與高安全性的發(fā)展需求。近年來(lái)以第一/通訊作者在Nat. Energy, Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Nano Lett., ACS Energy Lett.等化學(xué)和能源領(lǐng)域的知名期刊上發(fā)表論文40余篇。主持國(guó)家、省部級(jí)等重要科研項(xiàng)目10余項(xiàng)。承擔(dān)多家企業(yè)的技術(shù)委托項(xiàng)目，通過產(chǎn)學(xué)研合作，服務(wù)廣東乃至全國(guó)的新能源企業(yè)，為提升電池能量密度、壽命及安全性提供技術(shù)解決方案。論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/ee/d3ee02797j/unauth
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