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湖南大學(xué)何清/彭桑珊團隊AEM：超分子側(cè)鏈拓撲結(jié)構(gòu)介導(dǎo)的偽納米相分離用于設(shè)計高性能液流電池膜

來源：      2023-11-30
導(dǎo)讀：近日，湖南大學(xué)何清教授和彭桑珊副教授在Advanced Energy Materials期刊上發(fā)表了題為“Supramolecular Sidechain Topology Mediated Pseudo-Nanophase Separation Engineering for High-Performance Redox Flow Battery Membranes”的研究性論文。該文章首次強調(diào)超分子側(cè)鏈拓撲結(jié)構(gòu)對設(shè)計偽納米相分離至關(guān)重要，揭示了超分子側(cè)鏈拓撲結(jié)構(gòu)對膜的微觀結(jié)構(gòu)和離子導(dǎo)電行為的影響機制。詳細研究了三種超分子側(cè)鏈拓撲結(jié)構(gòu)(即線性、支鏈和環(huán)狀)介導(dǎo)的偽納米相分離膜在全釩液流電池（VRFB）中的應(yīng)用。
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文章信息



超分子側(cè)鏈拓撲結(jié)構(gòu)介導(dǎo)的偽納米相分離用于設(shè)計高性能液流電池膜

第一作者：熊娉、李愛民、肖思思

通訊作者：彭桑珊*，何清*

單位：湖南大學(xué)

研究背景



理想的氧化還原液流電池（RFB）膜應(yīng)具備高離子傳導(dǎo)率、低活性物質(zhì)滲透率和低成本。相比于商業(yè)化全氟磺酸膜(如Nafion)存在嚴重的交叉污染和高成本問題，同樣具有納米相分離結(jié)構(gòu)的非氟芳香族聚合物膜由于其優(yōu)異的離子選擇性和低成本而被廣泛關(guān)注和研究。然而，非氟芳香族聚合物膜通常含有共價鍵接枝的活性基團(如-SO3H)，這一類化學(xué)修飾被證實會嚴重損害膜的長期化學(xué)穩(wěn)定性。為解決這個問題，湖南大學(xué)何清/彭桑珊團隊今年年初提出了“偽納米相分離” 新概念（Chem, 2023, 9(3): 592-606），用超分子相互作用替代傳統(tǒng)共價鍵在聚合物主鏈上“接枝”親水側(cè)鏈，誘導(dǎo)膜中形成“偽納米相分離結(jié)構(gòu)”，實現(xiàn)高速、高選擇性離子傳遞的同時，規(guī)避了共價鍵修飾可能導(dǎo)致的膜化學(xué)穩(wěn)定性下降問題，該策略簡化了制膜過程，有望降低成本并具有規(guī)?；a(chǎn)潛力。為進一步精細調(diào)控偽納米相分離結(jié)構(gòu)，本篇文章首次報道了通過設(shè)計超分子側(cè)鏈拓撲結(jié)構(gòu)來調(diào)節(jié)偽納米相分離，結(jié)合實驗和理論方法揭示了超分子側(cè)鏈拓撲結(jié)構(gòu)對膜的微觀結(jié)構(gòu)和離子傳導(dǎo)行為的影響機制，獲得先進的質(zhì)子傳導(dǎo)率和破記錄的全釩液流電池效率。本文為離子傳導(dǎo)膜中偽納米相分離結(jié)構(gòu)的設(shè)計提供了一種新的通用的方法，并為傳統(tǒng)的納米相分離工程和納米材料微觀結(jié)構(gòu)調(diào)控等領(lǐng)域提供了啟發(fā)。

文章簡介



近日，湖南大學(xué)何清教授和彭桑珊副教授在Advanced Energy Materials期刊上發(fā)表了題為“Supramolecular Sidechain Topology Mediated Pseudo-Nanophase Separation Engineering for High-Performance Redox Flow Battery Membranes”的研究性論文。該文章首次強調(diào)超分子側(cè)鏈拓撲結(jié)構(gòu)對設(shè)計偽納米相分離至關(guān)重要，揭示了超分子側(cè)鏈拓撲結(jié)構(gòu)對膜的微觀結(jié)構(gòu)和離子導(dǎo)電行為的影響機制。詳細研究了三種超分子側(cè)鏈拓撲結(jié)構(gòu)(即線性、支鏈和環(huán)狀)介導(dǎo)的偽納米相分離膜在全釩液流電池（VRFB）中的應(yīng)用。

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圖1. 超分子側(cè)鏈拓撲結(jié)構(gòu)改變膜微觀結(jié)構(gòu)的機理示意圖。

本文要點



要點一：超分子相互作用 


三乙基四胺(TETA)、三(2-氨基乙基)胺(TAA)和輪環(huán)藤寧（cycle）三種胺被選擇作為超分子側(cè)鏈，通過多重氫鍵作用“接枝”在聚合物主鏈上。這些胺具有相同數(shù)量的官能團(即胺基)，但表現(xiàn)出不同的拓撲結(jié)構(gòu)，分別為線性（TETA），支鏈(TAA)和環(huán)狀（cycle）。通過核磁滴定和MD模擬相結(jié)合，發(fā)現(xiàn)聚合物主鏈與各胺分子之間的氫鍵相互作用差異非常小，即TETA、TAA和cyclen可以被認為是通過氫鍵作用被等價地“接枝”到聚合物主鏈上。值得注意的是，在探究胺分子“側(cè)鏈”自身的相互作用時，發(fā)現(xiàn)胺分子間相互作用強弱存在明顯差異， 其順序為cyclen-cyclen < TAA-TAA < TETA-TETA，即環(huán)狀<支鏈<線性。


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Figure 1. Supramolecular interactions between PBI and amines with different topologies.

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Figure 2. Supramolecular interactions in TETA-TETA, TAA-TAA and cyclen-cyclen systems. 


要點二：偽納米相分離形態(tài)


胺分子間相互作用強弱的不同導(dǎo)致膜的偽納米相分離結(jié)構(gòu)出現(xiàn)顯著差異。MD結(jié)果和AFM相圖均顯示，TETA分子間最強的相互作用使膜內(nèi)形成的親水域相互獨立，而以TAA和cyclen為“側(cè)鏈”的膜內(nèi)均形成了連續(xù)的親水域，且親水簇尺寸按照TETA < TAA< cyclen的順序遞增。

超分子側(cè)鏈拓撲結(jié)構(gòu)對偽納米相分離結(jié)構(gòu)的影響機制如下：(1)線性TETA中強的分子間相互作用導(dǎo)致胺分子堆積緊密，摩爾體積小，因此親水相尺寸較小；此外，強烈的分子間相互作用促使了相鄰TETA分子聚集，增加了形成孤立親水簇的可能性。(2) cyclen分子間的弱相互作用導(dǎo)致胺分子堆積松散，摩爾體積大，因此親水相尺寸較大；與TETA相比，這些較弱的分子間相互作用有助于cyclen分子的分散，從而促進相互連接的親水相的形成。(3)與其他兩種胺分子相比，TAA的分子相互作用強度適中；與在cyclen體系中觀察到的結(jié)構(gòu)相比，TAA可以介導(dǎo)形成相互連通但尺寸較小的親水域。


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Figure 3. Microstructural characterizations of membranes.


要點三：優(yōu)異的電池性能

基于快速離子傳輸通道和偽納米相分離結(jié)構(gòu)的發(fā)展，胺分子介導(dǎo)的聚合物膜（PBI-T3、PBI-A3和PBI-C3）的面電阻較原始聚合物膜（P-PBI）顯著降低，且膜的面電阻按照P-PBI> PBI-T3> PBI-A3> PBI-C3的順序遞減。其中，PBI-C3的面電阻甚至比Nafion 212 (0.15 Ω cm2)低33%，低至0.10 Ω cm2。如預(yù)期，由這些膜組裝的VRFB的效率顯著提高(例如，220 mA cm-2時，PBI-C3的EE=80.7%)；打破了由偽納米相分離策略構(gòu)建的膜所創(chuàng)造的記錄，并為報道的最高值之一。值得一提的是，這些膜在循環(huán)測試和化學(xué)穩(wěn)定性測試中，都表現(xiàn)出了優(yōu)異的容量保持能力和化學(xué)穩(wěn)定性。這項研究闡明了對超分子側(cè)鏈拓撲結(jié)構(gòu)對偽納米相分離結(jié)構(gòu)的影響，有助于通過偽納米相分離工程設(shè)計和制備高性能膜用于液流電池及其他能源存儲與轉(zhuǎn)換器件中。

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Figure 4. Battery performance and ex-situ chemical stability.

文章鏈接



Supramolecular Sidechain Topology Mediated Pseudo-Nanophase Separation Engineering for High-Performance Redox Flow Battery Membranes

https://doi.org/10.1002/aenm.202302809

通訊作者簡介



彭桑珊：湖南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院副教授，碩士生研究生導(dǎo)師。2009至2019年，先后在大連理工大學(xué)獲得學(xué)士學(xué)位和博士學(xué)位，師從大連理工大學(xué)賀高紅教授；2017年9月-2018年9月在美國德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校進行博士聯(lián)合培養(yǎng)，師從UT Austin余桂華教授。2019年7月加入湖南大學(xué)，現(xiàn)為化學(xué)化工學(xué)院副教授。長期從事離子傳導(dǎo)膜的研究和開發(fā)，并用于液流電池等電化學(xué)能源存儲與轉(zhuǎn)換器件，主持國家自然科學(xué)基金青年項目等課題。目前以第一及通訊作者身份在Chem，Angewandte Chemie International Edition，Advanced Energy Materials，Energy Storage Materials，Journal of Materials Chemistry A，Chemical Society Review等國內(nèi)外知名期刊上發(fā)表SCI論文十余篇。

何清：湖南大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師、國家高層次人才青年項目入選者、湖湘高層次人才聚集工程-創(chuàng)新人才，主持國家自然科學(xué)基金青年項目、面上項目等課題。主要研究方向為有機超分子化學(xué)，包括超分子非共價相互作用力、功能超分子主體的構(gòu)筑與應(yīng)用、先進超分子材料。獨立開展研究工作之后，開辟了一類全新的超分子主體即超蕃分子籠；基于超蕃功能分子體系，構(gòu)筑了首個陰離子分子監(jiān)獄系統(tǒng)、發(fā)現(xiàn)了一種二氧化碳捕集-釋放新機制、提出了一類非多孔非晶態(tài)超級吸附材料（NAS），為發(fā)展靶向超分子藥物遞送系統(tǒng)、先進空氣二氧化碳捕獲轉(zhuǎn)化系統(tǒng)及超高性能分離材料奠定了基礎(chǔ)。在Chem. Rev., Chem. Soc. Rev., Acc. Chem. Res., J. Am. Chem. Soc., Chem，Angew. Chem. Int. Ed.和Nat. Commun.等國內(nèi)外知名期刊上發(fā)表SCI收錄論文50篇，擔(dān)任國際知名期刊《四面體》（Tetrahedron）和《四面體快報》（Tetrahedron Letters）青年編委，《Tetrahedron Chem》客座編輯。        

課題組網(wǎng)站：https://www.x-mol.com/groups/he_qing


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