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作者通過(guò)將丙烯酰胺(AM)和二乙烯基苯(DVB)分散在飽和氯化鈉溶液中的十二烷基硫酸鈉(SDS)膠束進(jìn)行原位聚合，一步制備了水凝膠(PAMD-NaCl)(圖1a)。外部高鹽環(huán)境抑制了水凝膠聚合過(guò)程中膠束中DVB納米液滴的尺寸，從而削弱了疏水締合并軟化了衍生的水凝膠。然而，水凝膠中的聚合物網(wǎng)絡(luò)在高鹽環(huán)境中均勻交聯(lián)，確保了水凝膠在超大變形過(guò)程中的結(jié)構(gòu)完整性，使得制備的水凝膠結(jié)合了軟柔變形性和斷裂韌性(圖1b)。與非鹽環(huán)境下制備的水凝膠相比，高鹽水凝膠相當(dāng)柔軟，但表現(xiàn)出優(yōu)異的抗斷裂性、極高的可逆變形性和抗裂性傳播(圖1c)。同時(shí)，飽和離子使水凝膠具有理想的離子電導(dǎo)率(106 mS cm^?1)和抗凍性(<20 °C)。下載化學(xué)加APP到你手機(jī)，更加方便，更多收獲。

作者選擇疏水性DVB作為化學(xué)交聯(lián)劑，通過(guò)表面活性劑膠束將其引入水溶液中。含有DVB的膠束均勻分散在溶液中為水凝膠有效的能量耗散提供了均勻交聯(lián)的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。在飽和氯化鈉環(huán)境中，水力直徑明顯減小至100 nm(圖2a)。高鹽環(huán)境會(huì)抑制DVB/SDS膠束的形成。作者通過(guò)傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)測(cè)量證實(shí)了PAMD-NaCl水凝膠的成功共聚(圖2b)。作者還用動(dòng)態(tài)流變儀分析了PAMD-NaCl水凝膠的粘彈性性質(zhì)(圖2c，d)。PAMD-NaCl水凝膠的儲(chǔ)能模量始終遠(yuǎn)高于粘性模量，證實(shí)了PAMD-NaCl水凝膠中形成了交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。

圖片來(lái)源：ACS Nano

獲得的PAMD-NaCl水凝膠在室溫下幾乎是透明的，其可變形性很高，可以承受多種變形，包括懸掛、壓縮、切片、伸長(zhǎng)、混合、戳和打結(jié)(圖3a)。由于飽和氯化鈉溶液的凝固點(diǎn)較低，PAMD-NaCl水凝膠在-20 ℃冷凍24 h后仍保留多種變形能力(圖3b)。氯化鈉會(huì)與游離水形成強(qiáng)烈的水化作用，從而保證了PAMD-NaCl水凝膠的防凍性能。此外，PAMD-NaCl水凝膠在銅、乳膠、鋼、玻璃、皮膚、巖石、樹(shù)葉、木材、紙張和塑料等多種表面上表現(xiàn)出優(yōu)異的粘合性能(圖3c)，非常適合柔性材料的應(yīng)用和可穿戴設(shè)備。

作者通過(guò)萬(wàn)能試驗(yàn)機(jī)驗(yàn)證了所得高鹽水凝膠的機(jī)械性能。圓柱形PAMD-NaCl水凝膠的標(biāo)稱單軸壓縮應(yīng)力-應(yīng)變曲線如圖4a所示。PAMD-NaCl水凝膠在初始?jí)嚎s變形時(shí)非常柔軟，模量?jī)H為380 Pa，但卻可以承受高達(dá)52 MPa的壓應(yīng)力以及98%的壓縮應(yīng)變。作者還進(jìn)行了80%壓縮應(yīng)變的循環(huán)壓縮測(cè)試(圖4b)。循環(huán)壓縮應(yīng)力-應(yīng)變曲線幾乎重疊，這表明PAMD-NaCl水凝膠具有良好的彈性。在水凝膠制備過(guò)程中引入飽和NaCl后，PAMD-NaCl水凝膠保留了極端的拉伸性，仍然可以拉伸至λ=102 (λ，水凝膠的拉伸長(zhǎng)度除以初始長(zhǎng)度)而不會(huì)斷裂(圖4c)。作者通過(guò)純剪切試驗(yàn)確定了PAMD-NaCl水凝膠的斷裂韌性(G)(圖4d)，計(jì)算出PAMD-NaCl水凝膠在λ = 102時(shí)的G值約為134 kJ m^?2，比已報(bào)道的具有極端機(jī)械性能的水凝膠高出幾個(gè)數(shù)量級(jí)。作者還通過(guò)循環(huán)拉伸試驗(yàn)來(lái)研究PAMD-NaCl水凝膠的變形過(guò)程(圖4e)?；謴?fù)間隔為60 s的PAMD-NaCl水凝膠的循環(huán)應(yīng)力-應(yīng)變曲線幾乎重合，表明了PAMD-NaCl水凝膠強(qiáng)大的自我恢復(fù)能力，這使得PAMD-NaCl水凝膠能夠在柔性和可穿戴電子應(yīng)用的施加壓力下實(shí)現(xiàn)快速響應(yīng)和恢復(fù)。

圖片來(lái)源：ACS Nano

PAMD-NaCl水凝膠的偏光顯微鏡(POM)觀察也可用于進(jìn)一步檢測(cè)變形過(guò)程中聚合物網(wǎng)絡(luò)的變化。如圖5a、b所示，拉伸至λ=3和λ=8的PAMD-NaCl水凝膠在 POM觀察下顯示樣品旋轉(zhuǎn)時(shí)沒(méi)有亮度變化。這一結(jié)果證實(shí)，盡管水凝膠發(fā)生變形，PAMD-NaCl水凝膠中的PAM網(wǎng)絡(luò)仍處于各向同性狀態(tài)。因此，PAMD-NaCl 水凝膠的初始變形應(yīng)由PAMD-NaCl水凝膠中疏水域的解離主導(dǎo)。一旦進(jìn)一步拉伸，在POM觀察下，樣品每次旋轉(zhuǎn)45°時(shí)，PAMD-NaCl水凝膠都會(huì)觀察到明顯的周期性亮度變化(圖 5c，d)。該結(jié)果表明，PAMD-NaCl水凝膠中的聚合物網(wǎng)絡(luò)在較高的λ值下變得各向異性，這證實(shí)了PAM鏈沿拉伸方向逐漸排列。一旦張力釋放，POM觀察下水凝膠的周期性亮度變化就消失了(圖5e)，這表明PAMD-NaCl水凝膠中的PAM網(wǎng)絡(luò)迅速轉(zhuǎn)變回纏結(jié)狀態(tài)。

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由于水凝膠中含有豐富的離子，PAMD-NaCl水凝膠在飽和NaCl的作用下表現(xiàn)出理想的離子電導(dǎo)率(106 mS cm^?1)(圖6a)。PAMD-NaCl水凝膠的離子電導(dǎo)率與彎曲角度無(wú)關(guān)，并且在90° 400次連續(xù)彎曲循環(huán)后保持穩(wěn)定(圖 6b)。所獲得的PAMD-NaCl水凝膠的離子電導(dǎo)率與溫度的函數(shù)關(guān)系如圖6c所示。由于PAMD-NaCl水凝膠良好的防凍性能，離子電導(dǎo)率僅從106 mS cm^?1(25 °C)略有下降至99 mS cm^?1 (?30 °C)。然而，PAMD-NaCl 水凝膠的離子電導(dǎo)率在接近冰點(diǎn)的溫度下急劇下降。作者測(cè)量了PAMD-NaCl水凝膠傳感器的響應(yīng)時(shí)間和恢復(fù)時(shí)間分別約為104毫秒和116毫秒，對(duì)于感測(cè)各種應(yīng)變來(lái)說(shuō)足夠準(zhǔn)確(圖 6d)。如圖6e-g所示，PAMD-NaCl水凝膠的阻力在拉伸、壓縮、推力、彎曲和扭曲等多次變形過(guò)程中發(fā)生明顯變化。當(dāng)變形恢復(fù)時(shí)，PAMD-NaCl水凝膠的電阻可逆地恢復(fù)。由于其柔軟的柔韌性，PAMD-NaCl水凝膠表現(xiàn)出高靈敏度，可用于感測(cè)微小振動(dòng)，例如吹動(dòng)水凝膠表面或敲擊基底(圖6h)。同時(shí)，PAMD-NaCl水凝膠由于其良好的防凍性能，表現(xiàn)出可靠的信號(hào)響應(yīng)，可檢測(cè)-20 °C下的多次變形。PAMD-NaCl水凝膠還表現(xiàn)出強(qiáng)大的抗疲勞和抗裂紋傳播性能(圖6i)，以確保長(zhǎng)期應(yīng)用的信號(hào)穩(wěn)定性。PAMD-NaCl水凝膠由于具有超高的拉伸性，可以作為大型應(yīng)變傳感器，并在從λ=1到λ=102的高振幅循環(huán)變形中表現(xiàn)出高應(yīng)變靈敏度(圖6k)。此外，PAMD-NaCl水凝膠仍然可以用于傳感超大變形，并且PAMD-NaCl水凝膠的傳感性能在接下來(lái)的加載-卸載過(guò)程中變化很小(圖6l)。這些結(jié)果表明，無(wú)論結(jié)構(gòu)損傷如何，PAMD-NaCl水凝膠都可以作為有效的應(yīng)變傳感器。

圖片來(lái)源：ACS Nano

作者將PAMD-NaCl水凝膠直接附著在額頭、手指、手腕、膝蓋和腳踝等不同位置，以監(jiān)測(cè)人體的多種運(yùn)動(dòng)，如表情變化、手指彎曲等(圖7a)。基于軟順應(yīng)性特征，PAMD-NaCl水凝膠即使對(duì)微小的運(yùn)動(dòng)也高度敏感，可用于檢測(cè)輕微的振動(dòng)，例如吞咽、咳嗽、喉嚨處的聲音和手腕處的脈搏(圖7b-d)。由于良好的防凍性能，PAMD-NaCl水凝膠傳感器即使在低溫(?20 °C)下也能保持高靈敏度和可靠的響應(yīng)。