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Nat. Commun.:西安交大金尚彬團(tuán)隊(duì)在合成全氟共價(jià)三嗪框架的合成及其質(zhì)子傳導(dǎo)性能研究方面取得新進(jìn)展

來(lái)源:西安交通大學(xué)      2023-12-20
導(dǎo)讀:近日,西安交通大學(xué)化工學(xué)院金尚彬教授團(tuán)隊(duì)在合成全氟共價(jià)三嗪框架的合成及其質(zhì)子傳導(dǎo)性能研究方面取得新進(jìn)展,該成果以《低溫合成具有高質(zhì)子傳導(dǎo)性能全氟化共價(jià)三嗪框架》為題發(fā)表在頂級(jí)期刊《自然通訊》(Nature Communications,影響因子:16.6)。

高溫質(zhì)子傳導(dǎo)材料對(duì)于氫能的利用具有重要意義。共價(jià)三嗪框架(CTFs)具有高的化學(xué)穩(wěn)定性以及大量的堿性吡啶氮,有利于負(fù)載并活化質(zhì)子載體(H3PO4),已被證明是一類(lèi)良好的質(zhì)子傳導(dǎo)材料,但需要更豐富的位點(diǎn)進(jìn)一步加強(qiáng)材料與質(zhì)子載體的相互作用,進(jìn)而提高質(zhì)子傳導(dǎo)性能。氟原子作為氫鍵受體,可以與磷酸形成氫鍵,從而進(jìn)一步提高質(zhì)子傳導(dǎo)率。全氟化CTFs (CTF-TF)具有最大數(shù)量的磷酸作用位點(diǎn)。目前,氟化CTFs已經(jīng)在CO2吸附分離,電催化,電池等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的優(yōu)勢(shì),但是以ZnCl2為催化劑的高溫離子熱條件會(huì)使C-F斷裂,材料的含氟量較低;在溫和條件下實(shí)現(xiàn)高含氟量、高比表面積的全氟化CTFs仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

西安交通大學(xué)化工學(xué)院金尚彬教授團(tuán)隊(duì)針對(duì)全氟化CTFs合成的難點(diǎn),開(kāi)發(fā)了一種以碘化銨為氮源,醛基環(huán)三聚制備CTFs的新方法,該方法具有良好的普適性,在溫和條件下成功合成了CTF-TF,其含氟量高達(dá)30.2wt%。負(fù)載磷酸后,CTF-1在150℃時(shí)的質(zhì)子傳導(dǎo)性能為8.34?×?10–2S cm-1;在相同條件下,CTF-TF的質(zhì)子傳導(dǎo)性能可達(dá)1.82?×?10–1S cm-1,超過(guò)目前大部分COFs質(zhì)子傳導(dǎo)性能。

圖1(a)該反應(yīng)合成三嗪環(huán)可能的機(jī)理示意圖;(b)不同結(jié)構(gòu)CTFs的合成

圖2(a-c)CTFs負(fù)載H3PO4后的質(zhì)子傳導(dǎo)性能測(cè)試; (d-f) CTFs與H3PO4相互作用示意圖

作者通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算進(jìn)一步證明了CTFs與H3PO4的結(jié)合方式,結(jié)果表明CTF-TF中含有大量的F位點(diǎn)可以增強(qiáng)材料與磷酸的相互作用,并作為氫鍵受體參與質(zhì)子傳輸網(wǎng)絡(luò)的構(gòu)建,因而CTF-TF具有優(yōu)異的質(zhì)子傳導(dǎo)性能。該工作有望為高性能的燃料電池提供新型的高溫質(zhì)子交換膜材料。

該成果以《低溫合成具有高質(zhì)子傳導(dǎo)性能全氟化共價(jià)三嗪框架》(A highly proton conductive perfluorinated covalent triazine framework via low-temperature synthesis)為題發(fā)表在頂級(jí)期刊《自然通訊》(Nature Communications,影響因子:16.6),西安交通大學(xué)化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院為本文的唯一通訊單位,西安交通大學(xué)博士生關(guān)立江為第一作者,西安交通大學(xué)化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院金尚彬教授為通訊作者。該論文得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、西安交通大學(xué)“青年拔尖人才支持計(jì)劃”等項(xiàng)目的大力支持。同時(shí)感謝西安交通大學(xué)大型儀器設(shè)備共享實(shí)驗(yàn)中心在分析測(cè)試方面的支持。

論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-023-43829-4



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