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2023年山東大學鄧偉僑教授團隊代表性成果總結(jié)

來源：山東大學      2024-02-06
導讀：2023年度，山東大學鄧偉僑教授團隊圍繞碳中和方向設計相應材料，主要聚焦于二氧化碳化學和氫能源兩個方向。其中二氧化碳化學包括光催化二氧化碳轉(zhuǎn)化和熱催化二氧化碳轉(zhuǎn)化。氫能源包括光催化產(chǎn)氫和常溫常壓合成氨。在Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Comm.、Appl. Catal. B: Environ.、Adv. Sci.、ACS Catal.等學術(shù)期刊發(fā)表論文18篇。

代表性成果介紹




成果一 設計高效多孔材料用于二氧化碳催化轉(zhuǎn)化（二氧化碳化學）

1. 光催化二氧化碳轉(zhuǎn)化

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光催化二氧化碳還原技術(shù)在應對氣候變化、能源可持續(xù)利用和環(huán)境保護方面具有重要意義和潛在應用前景。催化劑的設計是提升光催化效率的關鍵之一。本團隊利用一步合成策略開發(fā)了一種具有優(yōu)異結(jié)晶性能的M(Salen)-COFs材料，該材料對光催化還原CO2制備合成氣表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。該合成策略無需真空即可獲得具有可控單核和雙核金屬位點的M(Salen)-COFs材料，且可實現(xiàn)克級制備。通過并對催化劑的合成方法、金屬種類、金屬配位環(huán)境和配體種類等因素進行研究，發(fā)現(xiàn)通過一步合成法獲得的M(Salen)-COFs材料展現(xiàn)出比傳統(tǒng)兩步合成法更高的結(jié)晶度和催化活性。這項研究提供了一種簡便、產(chǎn)量高且結(jié)晶性好的M(Salen)-COFs制備策略，并為高效光催化劑的構(gòu)效關系研究和設計原則提供了參考依據(jù)。（Nat. Comm., 2023, 14, 6971）此外，本團隊還設計了一類含有電子給體-受體（D-A）結(jié)構(gòu)的聚離子液體（PILs）催化劑，首次在無金屬、無助催化劑和無溶劑的條件下實現(xiàn)了光誘導CO?環(huán)加成反應。對于同一種催化劑，光誘導的CO?環(huán)加成反應轉(zhuǎn)化率為熱誘導反應的近5倍。機理研究表明，PILs中D-A結(jié)構(gòu)的存在能夠大幅度促進催化劑分子內(nèi)光生載流子的分離效率和轉(zhuǎn)移速率，將光生電子高效轉(zhuǎn)移到環(huán)氧化合物上并促進其開環(huán)，進而加速CO?環(huán)加成反應。（Adv. Sci., 2023, 10, 2206687）

2. 熱催化二氧化碳轉(zhuǎn)化

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對于二氧化碳資源化利用技術(shù)而言，目前針對固定的CO?排放源，雖然已開發(fā)出較為成熟的CO?捕集技術(shù)，但受限于CO?轉(zhuǎn)化技術(shù)，當前捕集的大部分CO?被地質(zhì)封存，造成一定的碳資源浪費；且CO?捕集材料的再生往往需要高的能耗和成本投入。針對上述問題，本團隊結(jié)合理論計算設計并合成了由共價三嗪框架材料（CTFs）支撐的Pd和3d過渡金屬組成的異核雙單原子催化劑（Pd??Co?/CTF），實現(xiàn)了在常溫常壓（30°C和1 bar）條件下直接從空氣中捕獲并以84.6%的轉(zhuǎn)化率將CO?轉(zhuǎn)化為甲酸鹽。原位紅外表征和密度泛函理論計算表明，空氣中的CO?被反應介質(zhì)三乙胺溶液捕獲為碳酸氫鹽，隨后通過Pd??Co?異核雙單原子催化劑加氫生成甲酸鹽，能量勢壘低至17.2 kcal/mol。異核的Pd和Co金屬原子分別作為H2活化和CO2吸附的活性位點，表現(xiàn)優(yōu)異的協(xié)同效應，從而促進了常溫常壓下CO?加氫制備甲酸。（ACS Catal., 2023, 13, 6, 3915–3924.）對于CO?加氫制甲酸反應而言，該反應因受限于熱力學限制，在反應過程中往往需要加入堿性介質(zhì)來拉動反應平衡，產(chǎn)物為甲酸鹽而非甲酸，這造成后續(xù)甲酸鹽分離的困難。針對該問題，團隊還構(gòu)筑了一種氨基修飾的活性炭負載的亞納米Pd基催化劑實現(xiàn)了純水相條件下CO?加氫制備純甲酸溶液，催化劑TOF值可達到29.1 h?1。（Green Chem., 2023, 25, 6025-6031.）



成果二  氫能源化學

1. 光催化產(chǎn)氫

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太陽能光催化分解水制氫是獲得清潔氫能一條重要途徑。近年來，利用多孔晶態(tài)共價有機框架作為高效的光催化劑受到研究者廣泛關注。在共價有機框架光催化制氫研究中，構(gòu)建有效的催化活性位點是提升催化性能的重要途經(jīng)。為此，本團隊提出了將均相分子催化劑異相化構(gòu)筑共價有機框架材料光催化劑的新策略，通過共價鍵連接Salen金屬分子催化劑和捕光基團芘到共價有機框架的重復單元結(jié)構(gòu)中，成功制備了一系列含有不同金屬中心的晶態(tài)Salen基金屬共價有機框架材料（Salen-COF）。Salen-COF中芘基單體光捕獲劑和Salen金屬催化活性中心之間緊密連接，且材料內(nèi)部形成共軛體系，促進了光生電荷的傳遞與利用。其中，Co/Zn-Salen-COF表現(xiàn)出最佳的光催化析氫活性為1378 μmol g?1 h?1。該活性也優(yōu)于先前報道的非貴金屬基 COFs光催化劑。該工作為設計共價有機框架光催化材料的高效活性位點提供了新的思路。（Angew. Chem.Int. Ed. 2023, 62, e202214143）

2. 常溫常壓合成氨

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氨氣是一種良好的儲氫載體，單位儲氫密度高達17wt%，而且利用成熟的液氨運輸途徑可以解決輸氫的難題，通過氨氣產(chǎn)氫也不會產(chǎn)生碳排放的問題。工業(yè)化的Haber-Bosch合成氨工藝需要400~500℃和15~25MPa的反應條件，由此產(chǎn)生的CO?排放量占全球碳排放的1~2%。如果使用尾氣中氮氧化物（NOx）合成氨氣，可以避免活化N≡N所需的高能耗，同時可以減少固定源NOx的排放量。基于團隊在加氫催化劑方面的研究基礎（Chem. Eur. J. 2023, 29, e202203108；Cell Reports Physical Science, 2022, 3, 100705），提出了一條常溫常壓條件下合成NH?的路線，包括如下三步：（1）堿液吸收NOx轉(zhuǎn)化為亞硝酸鹽；（2）亞硝酸鹽加氫轉(zhuǎn)化為氨；（3）氨脫除和回收氨氣，其中開發(fā)新的亞硝酸鹽加氫催化劑是研究的重點。研究從理論計算亞硝酸鹽加氫轉(zhuǎn)化為N?和NH?的反應路線開始，考察了不同反應路線的速控步驟和活性中間物種，發(fā)現(xiàn)Pd2+/Pd0雙活性位點是合成NH?的關鍵，通過調(diào)控Pd2+/Pd0比例可以實現(xiàn)兩種位點在加氫反應中的協(xié)同效應，實現(xiàn)NH?的高效合成，減少副產(chǎn)物N2的選擇性。研究選用富含N原子的共價三嗪骨架材料（CTF）為載體，利用豐富的三嗪環(huán)N結(jié)構(gòu)錨定Pd2+物種，通過調(diào)控Pd的負載量控制Pd納米顆粒尺寸在3.3 nm左右，在常溫常壓條件下實現(xiàn)了亞硝酸鹽完全加氫轉(zhuǎn)化為銨根離子，NOx加氫轉(zhuǎn)化為氨氣的單程收率可達70%。值得一提的是，吸收NOx的堿液可以重復使用，整個反應過程無污染排放，反應條件溫和，表現(xiàn)出低能耗、高環(huán)保性的特點，具有很高的放大應用潛力。（Appl. Catal. B: Environ., 2023, 329, 122548）

鄧偉僑教授介紹





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鄧偉僑，山東大學教授、博士生導師，國家杰出青年基金獲得者（2015年）。在Nature Communications、Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie International Edition 等期刊上發(fā)表論文200余篇，他引10000余次，H-index 62。2015年獲得遼寧省自然科學一等獎，2022年入選國際先進材料協(xié)會會士和中國化學會理論化學專業(yè)委員會委員，2023年獲得國際先進材料協(xié)會科學家獎章。研究方向為材料模擬與設計，針對所需求性能材料，結(jié)合理論和實驗，以發(fā)展性能預測的理論方法為核心，用計算機模擬篩選設計材料，并高效合成所設計的材料。


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