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北航化學學院2021級博士研究生李威為第一作者，博士后周天柱、博士研究生張澤軍、博士研究生李雷為共同第一作者，程群峰教授為通訊作者，北京航空航天大學、化學學院為第一單位。

論文發(fā)表頁

工業(yè)和信息化部、科學技術(shù)部、財政部、中國民用航空局等四部門聯(lián)合印發(fā)的《綠色航空制造業(yè)發(fā)展綱要（2023—2035年）》，指出發(fā)展綠色航空制造業(yè)是應(yīng)對氣候變化、實現(xiàn)航空產(chǎn)業(yè)可持續(xù)發(fā)展的必然要求。其中輕量化材料是綠色航空發(fā)展的關(guān)鍵核心技術(shù)之一。目前波音、空客、C919客機大量使用碳纖維復合材料，實現(xiàn)減重和節(jié)能減排。和碳纖維相比，二維納米材料（石墨烯、碳化鈦等）具有更加優(yōu)異的力學和電學性能，是未來實現(xiàn)綠色航空目標的理想材料。如何將二維納米材料優(yōu)異的本征性能在宏觀組裝體中實現(xiàn)是該領(lǐng)域亟待解決的關(guān)鍵科學問題。

濕化學法（層層組裝、真空抽濾、刮涂等）因其工藝簡單、操作方便等特點，廣泛用于組裝二維納米材料。科研人員經(jīng)過努力，初步解決了二維納米復合材料組裝過程的納米材料分散、取向、界面作用等一系列問題，但是忽視了濕化學法組裝過程中的溶劑揮發(fā)誘導的毛細收縮，從而造成二維納米片的褶皺，進一步在復合材料中產(chǎn)生孔隙缺陷，大幅降低了載荷傳遞能力，導致二維納米復合材料的力學和電學性能遠低于二維納米材料的本征性能。程群峰教授課題組在2021年通過聚焦離子束/掃描電子顯微鏡聯(lián)用和X射線計算機斷層掃描等技術(shù)三維重構(gòu)了二維納米復合材料的微觀結(jié)構(gòu)，首次發(fā)現(xiàn)并實驗證實了因毛細收縮產(chǎn)生的孔隙結(jié)構(gòu)【Science 374, 96-99 (2021)】。并開發(fā)了有序界面交聯(lián)致密化策略，通過氫鍵和共價鍵交聯(lián)MXene納米片，大幅降低了孔隙率，獲得了兼具高力學、電學和電磁屏蔽性能的納米復合材料。2024年程群峰教授課題組創(chuàng)新性地提出了“納米限域組裝”新策略，通過引入“納米限域水”有效抑制了濕化學組裝過程中二維納米片層間的毛細收縮，從而實現(xiàn)了二維納米片規(guī)整取向。同時引入π-π交聯(lián)劑，不僅有效降低了孔隙率，且提高了納米片層間的載荷傳遞能力。制備的MXene交聯(lián)石墨烯復合薄膜材料的孔隙率僅為3.87%，拉伸強度高達1.87GPa，且顯示出優(yōu)異的電化學儲能性能【Science 383, 771-777 (2024)】。

為了更有效地降低納米復合材料的孔隙率，本工作創(chuàng)新性地開發(fā)了“層層組裝”和“刮涂”相結(jié)合的策略。首先刮涂MXene納米片和細菌纖維素（BC），然后刮涂聚多巴胺修飾的LM納米顆粒（LP），在剪切力作用下LP發(fā)生變形并破裂，從而使得內(nèi)部的LM流入到孔隙結(jié)構(gòu)中，這種新組裝策略可以實現(xiàn)逐層降低納米復合材料的孔隙率（圖1A-G）。同時，LM表面的三價鎵離子（Ga3+）和MXene納米片、BC分別形成了Ti-O→Ga3+和C-O→Ga3+配位鍵，大幅提高了載荷傳遞能力。制備的LM交聯(lián)MXene復合薄膜（LBM）具有迄今為止最高的拉伸強度（908.4 MPa）（圖1H）。

圖1 “液態(tài)金屬交聯(lián)致密化”策略顯著提升MXene復合薄膜的力學性能

X射線光譜首次證實了MXene-LM和BC-LM之間均形成了Ga-O配位鍵（圖2A-D）。變溫傅里葉變換紅外光譜結(jié)果進一步證明LBM薄膜中存在氫鍵和配位鍵作用，且配位鍵更加穩(wěn)定（圖2E-H）。密度泛函理論（DFT）模擬計算結(jié)果揭示了LBM薄膜中四種不同界面作用的強弱：MXene-MXene(弱氫鍵)< MXene-BC(氫鍵)< BC-LM(弱配位鍵)< MXene-LM(強配位鍵)（圖2I-L），證實配位鍵顯著提高了MXene納米片間的載荷傳遞能力。

圖2 LBM復合薄膜的界面相互作用表征

相比于純MXene薄膜，LM交聯(lián)LBM復合薄膜的力學拉伸強度達908.4±27.5 MPa、楊氏模量達56.6±2.5GPa、韌性達9.7±0.5MJ m-3（圖3A）。相比于BC/LM（BM）薄膜，LBM復合薄膜呈現(xiàn)出鋸齒狀卷曲斷裂邊緣和整體階梯狀緊密排列的片層結(jié)構(gòu)（圖3B）。斷裂機理圖表明，LM和MXene間的強配位作用增強了MXene納米片之間載荷傳遞能力（圖3C），與DFT計算結(jié)果相吻合（圖3D）。此外，有限元模擬宏觀分析了LBM復合薄膜的斷裂過程（圖3E），結(jié)果表明加載后MXene納米片之間會發(fā)生滑動，隨著加載的進行，由于鄰近的MXene納米片的滑動，LBM復合薄膜發(fā)生了初始開裂，導致氫鍵的破壞。繼續(xù)加載，BC和LM與MXene納米片之間的配位鍵斷裂，直到復合薄膜完全破壞。

圖3 界面協(xié)同作用提升載荷傳遞能力的斷裂機理

LM本身的高導電性賦予了LBM復合薄膜優(yōu)異的電磁屏蔽性能，實現(xiàn)了二維納米復合材料的結(jié)構(gòu)功能一體化。相比于BM薄膜，LM交聯(lián)LBM復合薄膜具有更高的電磁屏蔽性能（圖4A）。在8.2GHz處，當薄膜厚度從1.1μm增加至15.2μm，LBM復合薄膜的電磁屏蔽性能從26.0 dB增加至58.2dB，超過了商用標準（20 dB）（圖4B）。不同厚度下LBM復合薄膜功率效率R遠大于A和T（圖4C），因此LBM復合薄膜的電磁屏蔽機理以反射為主（圖4D）。相比于其他MXene薄膜、MXene氣凝膠和MXene泡沫，LBM復合薄膜不僅具有優(yōu)異的力學性能還具有優(yōu)異的電磁屏蔽性能（圖4E），因而在航空航天和柔性電子器件領(lǐng)域，具有廣闊的應(yīng)用前景。本工作提出的“液態(tài)金屬交聯(lián)致密化”新策略，為其他高性能納米復合材料的創(chuàng)制提供了新思路。

圖4 LBM復合薄膜的電磁屏蔽性能及機理

該工作得到中國科學院江雷院士的指導，以及南洋理工大學電氣與電子工程學院魏磊教授的幫助。中國人民大學王艷磊副教授和陸俊鳳博士研究生在理論模擬方面做出了重要貢獻，部分模擬計算和性能表征得到北航高性能計算中心和中國科學技術(shù)大學蘇州高等研究院理化分析平臺的大力支持。中國科學院物理研究所禹習謙研究員和潘弘毅博士在三維重構(gòu)和分析方面做出了重要貢獻。上海光源的BL13SSW線站曾建榮老師提供了同步輻射表征的工作。該研究工作得到了國家杰出青年科學基金（52125302）、科技部重點研發(fā)計劃（2021YFA0715700）、原創(chuàng)探索計劃項目（52350012）、國家自然科學基金面上項目（22075009）及111引智計劃（B14009）等項目的資助。

附：論文主要作者簡介

第一作者

李威 北京航空航天大學化學學院2021級博士生

北航化學學院2021級博士，師從程群峰教授。主要從事多功能仿生納米復合材料研究，在Science，Journal of Materials Chemistry A，Renewable and Sustainable Energy Reviews期刊發(fā)表3篇論文。

通訊作者

程群峰 北京航空航天大學化學學院教授、博士生導師 國家級領(lǐng)軍人才

從事仿生納米復合材料的研究工作，發(fā)現(xiàn)了降低納米復合材料力學性能的“孔隙”新現(xiàn)象，發(fā)展了降低孔隙率提高力學性能的新策略，創(chuàng)制了一系列輕質(zhì)高強納米復合材料，為納米復合材料的應(yīng)用奠定了理論基礎(chǔ)。獲國家杰出青年科學基金、國家優(yōu)秀青年科學基金、牛頓高級學者基金和北京市杰出青年科學基金等人才項目的資助。獲美團青山科技獎、北京市杰出青年中關(guān)村獎、茅以升科學技術(shù)獎-北京青年科技獎、中國復合材料學會青年科學家獎、中國化學會青年化學獎，入選教育部青年長江學者。擔任中國復合材料學會納米復合材料分會常務(wù)副主任；Chinese Chemical Letters、Biomaterials Advances、Giant等期刊編委。以通訊作者在Science (3篇), Nat. Mater. (1篇), Nat. Commun. (4篇), PNAS (5篇)等期刊發(fā)表論文100余篇，引用11000余次，H因子60（Google檢索數(shù)據(jù)），授權(quán)中國發(fā)明專利40項，出版專著《仿生層狀二維納米復合材料》。

本研究鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.ado4257

程群峰教授課題組網(wǎng)站鏈接：http://chengresearch.net/zh/home-cn/