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江南大學(xué)焦星辰教授/陳慶霞副教授再發(fā)Angew：界面工程誘導(dǎo)C?C偶聯(lián)促進光還原空氣濃度CO?制C?H?

來源：江南大學(xué)      2024-11-21
導(dǎo)讀：近期，江南大學(xué)化學(xué)與材料工程學(xué)院焦星辰教授、陳慶霞副教授與馬普所李小東博士合作，在光催化CO2還原制C2燃料方面取得重要進展，相關(guān)工作在“Angew. Chem. Int. Ed.”上發(fā)表：Interface-Engineering-Induced C–C Coupling for C2H4 Photosynthesis from Atmospheric-Concentration CO2Reduction。該論文江南大學(xué)化工學(xué)院2023級碩士研究生杜佩津、2022級碩士研究生丁金鈺為共同第一作者。
乙烯（C2H4）是全球最重要的化工產(chǎn)品，堪稱石化行業(yè)的重要基石。當前，約75%的石化產(chǎn)品源于C2H4，并且其是聚合的基本成分，有力地推動了重要有機化合物的生產(chǎn)。C2H4的產(chǎn)量通常被視為評估世界各國石化發(fā)展水平的標準。目前，烴類裂解是C2H4的主要生產(chǎn)方法，該技術(shù)以石油烴或天然氣為原料，通過高溫裂解將較大的碳氫化合物分子分解成較小的碳氫化合物分子。為滿足當今世界的能源需求，對化石燃料的過度依賴致使大量二氧化碳（CO2）被排放到大氣中，引發(fā)了氣候變化等嚴重問題，氣候變化已然成為本世紀的核心問題。利用CO2作為原料生產(chǎn)有價值的碳基燃料是一種很有前途的技術(shù)，既能創(chuàng)造新能源，又能解決溫室效應(yīng)。其中，太陽能驅(qū)動的二氧化碳減排能夠?qū)崿F(xiàn)真正意義上的零碳排放。若C2H4可通CO2光還原的方式獲取，那么相較于傳統(tǒng)制備方法，這將提供一種更節(jié)能、更環(huán)保的替代途徑。在目前研究中，雖然某些光催化劑已經(jīng)成功地將純CO2光轉(zhuǎn)化為C2H4產(chǎn)品，但CO2僅占大氣中的0.03%。因此，獲得高濃度的CO2環(huán)境需要一個額外的濃縮過程，這將導(dǎo)致大量的能源消耗和進一步的溫室氣體排放。基于以上分析，開發(fā)光催化將大氣濃度CO2還原為C2H4的高效催化劑至關(guān)重要。

在典型的CO2光還原過程中，由于動力學(xué)條件不太嚴格，通常會產(chǎn)生一氧化碳（CO）和甲酸(HCOOH)這兩種電子產(chǎn)物。然而，如C2H4、C2H6和CH3CH2OH等一類高附加值的C2產(chǎn)品很難得到。重要的是，如何促進C?C偶聯(lián)是生產(chǎn)C2產(chǎn)品的最大挑戰(zhàn)。如前所述，CO2?C2H4過程通常包括CO2初始脫氧為*CO，然后兩個*CO分子在鄰近的催化位點偶聯(lián)形成關(guān)鍵中間體*OC?CO或其質(zhì)子化形式*OC?COH。接下來是連續(xù)的多電子和質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程，最終導(dǎo)致二氧化碳還原形成C2產(chǎn)物。在保證兩個活性位點之間適當距離的情況下，設(shè)計雙金屬活性位點可能是穩(wěn)定C2中間體的有效策略。這是因為雙金屬原子上不同的電荷分布可以減少偶極-偶極斥力，這有利于引導(dǎo)相鄰*CO分子的C?C偶聯(lián)產(chǎn)生C2燃料。在先前的策略中，如缺陷工程和摻雜工程等，已開發(fā)建立雙金屬活性位點。作為一個明顯的區(qū)別，在半導(dǎo)體上加載高活性的金屬團簇可以使引入的金屬原子和襯底材料中的金屬原子（界面上）構(gòu)建雜原子對位點（示意圖1）。一方面，以兩個不同的金屬原子作為活性位點可以有效地加速C?C偶聯(lián)。另一方面，這兩種金屬原子之間電負性的差異可以誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移，從而增強光催化性能。考慮到這一點，加載高活性金屬的界面工程對于實現(xiàn)CO2轉(zhuǎn)化為C2H4的生產(chǎn)至關(guān)重要。本文設(shè)計并制作了錨定在半導(dǎo)體納米片上的高活性金屬原子團簇，實現(xiàn)了在純水體系中光還原空氣濃度CO2制C2H4。界面上電荷不對稱的雜原子位點觸發(fā)了C?C偶聯(lián)步驟。本文以ZnO納米片為理想模型，合成了負載在ZnO納米片上的Pd團簇。XPS光譜和HADDF圖像驗證了Pd團簇在ZnO納米片上的成功引入，其中DFT理論計算揭示了電荷不對稱Pd?Zn雜原子位點的存在。原位FTIR光譜揭示了在Pd-ZnO納米片上CO2光還原過程中存在*CO?COH中間體，證明了C?C偶聯(lián)步驟的存在。相反，ZnO納米片沒有觀察到這種現(xiàn)象。此外，原位XPS光譜顯示Pd和Zn原子都是Pd-ZnO納米片上的活性位點，而ZnO納米片上CO2光還原只有Zn原子是活性位點。CO*和COH*中間體C-C偶聯(lián)的過渡態(tài)能壘較低（0.998 eV），表明C?C偶聯(lián)容易產(chǎn)生C2燃料。因此，Pd-ZnO納米片證明了其通過光催化空氣濃度CO2還原為C2H4的能力，其演化速率為1.03 μmol g?1h?1?？傊?，這項研究強調(diào)通過界面工程引入電荷不對稱的雜原子位點可以有效地引導(dǎo)C?C偶聯(lián)生成C2H4，為溫和條件下靶向合成C2H4開辟了新的可能性。
上述研究得到科技部重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學(xué)基金和江南大學(xué)高層人才引進啟動資金等項目資助。
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示意圖1.半導(dǎo)體納米片上高活性金屬團簇的CO2光還原示意圖，其中在界面上構(gòu)建的具有不同電荷密度的雜原子對位點可以促進C?C偶聯(lián)生成C2H4。
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202421353


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