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第一作者：三峽大學碩士生阮恒瑜

通訊作者：伍學謙、趙翔、李東升

六氟化硫（SF₆）被廣泛用作高壓絕緣氣和半導體制造中的清洗氣。同時，SF₆是溫室效應(yīng)最強烈的氣體，其“全球增溫潛勢”（GWP）大約為CO₂的23900倍。因而，從SF₆/N₂混合物中捕獲/回收SF₆具有十分重要的科學和工業(yè)價值。近年來，得益于網(wǎng)絡(luò)化學（Reticular Chemistry）和晶體工程（Crystal engineering）策略的迅猛發(fā)展，金屬有機框架材料（MOFs）可以實現(xiàn)原子級精度的結(jié)構(gòu)調(diào)控，為設(shè)計先進的吸附分離材料提供了理想平臺。其中，孔隙空間劃分（PSP）是一種有效的結(jié)構(gòu)調(diào)控途徑，可以通過增加結(jié)合位點（化學因素）和將大孔劃分為限域空間（幾何因素）來增強MOFs的氣體分離性能。迄今為止，已報道的PSP-MOF實例主要集中在由高對稱性次級構(gòu)筑單元（SBU）構(gòu)筑的框架，關(guān)于在含有低對稱性SBU的MOFs（占MOF結(jié)構(gòu)的大多數(shù)）中實現(xiàn)PSP的探索仍然很少。

單晶衍射分析表明，與同源框架（CTGU-46-Mn/Fe）相比，CTGU-47-Mn/Fe結(jié)構(gòu)中參與形成SBU的六個羧酸基團和四個金屬中心的位置沒有變化，而與M₄團簇結(jié)合的P=O基團（灰色塊）與四個金屬中心定義的虛擬平面之間的相對位置從“平行”變?yōu)椤按怪薄睜顟B(tài)。同時，“翼尖”金屬中心（Mn1）上原本被H₂O分子占據(jù)的錨定位點（綠色塊）與切割配體（BPE分子）的N原子配位。此外，在CTGU-47-Mn/Fe中，“鉸鏈”金屬位點（Mn2）上的配位H₂O分子被DMA 分子取代。這些自組裝過程中的自適應(yīng)配位演變（SACE）行為促使BPE分子自發(fā)地安裝在兩個相鄰的M₄團簇之間，從而完成了沿孔道窗口對角線方向的PSP。

由于實現(xiàn)PSP產(chǎn)生了限域吸附空間和更加致密的結(jié)合位點，CTGU-47-Mn/Fe與同源結(jié)構(gòu)CTGU-46-Mn/Fe相比，對SF₆/N₂混合物的分離性能得到提升，吸附選擇性從37/72提高至 634/157 (v/v, 10/90, 100 kPa)。理論計算表明，前述增益效果源自于在CTGU-47-Mn/Fe中實施PSP后，基于額外的多重F???H相互作用，SF₆和框架的結(jié)合親和力顯著增強。

這項工作首次報道了基于低對稱的[M₄(μ₃-O)₂(COO)₆] (M = Mn/Fe) 團簇上自適應(yīng)配位演化機制成功在兩種同構(gòu)MOFs中實現(xiàn)孔隙空間劃分的實例。CTGU-47-Mn/Fe具有限域孔隙空間、合適的窗口孔徑、額外的結(jié)合位點以及前述特征所誘導的主-客體相互作用，因此對SF₆/N₂混合氣展現(xiàn)出優(yōu)異的分離性能，為MOFs結(jié)構(gòu)精確調(diào)控和定制相關(guān)吸附劑材料提供了新的視角。

李東升，博士/博士后，湖北省二級教授，博士生導師，教育部新世紀人才，享受國務(wù)院政府津貼專家、湖北省有突出貢獻中青年專家；湖北省自然科學創(chuàng)新群體負責人，國家級學科創(chuàng)新引智基地負責人，中國復合材料學會礦物復合材料專業(yè)委員會副主任委員，三峽大學副校長；擔任中國化學快報（CCL）青年編委、結(jié)構(gòu)化學（CSJC）編委；主要從事無機化學、能源化學、材料化學方面的教學研究工作，主持國家自然科學基金面上項目（6項）、教育部重點科研基金、湖北省自然科學基金創(chuàng)新群體等項目20余項，在Acc. Chem. Res.、Coord. Chem. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Catal.、Adv. Fount. Mater.等期刊發(fā)表論文180余篇，被引16000余次，H因子64；授權(quán)國家發(fā)明專利56件，出版著作3部，獲省人民政府科技一、二等獎6項; 入選愛思唯爾中國高被引學者和全球前2%頂尖科學家終身成就獎榜單。

伍學謙，博士，講師，主要從事多孔材料設(shè)計構(gòu)筑及其在吸附分離和能源存儲轉(zhuǎn)化等領(lǐng)域的應(yīng)用研究，主持省級科研基金1項，參與國家自然科學基金重點項目1項，面上項目2項。以第一作者身份在Chem. Eng. J.、J. Mater. Chem. A、Green Energy Environ.、ACS Appl. Mater. Interfaces、Chem. Commun.、ACS Appl. Energy Mater.、Dalton Trans等期刊發(fā)表SCI論文10篇，授權(quán)發(fā)明專利5件。

李東升教授課題組鏈接：https://ldsktz.ctgu.edu.cn/index.htm