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鋰金屬陽極（LMAs）具有超高的理論容量（3860 mAh g^-1或2061 mAh cm^-3）和超低的氧化還原電化學電位（-3.04 V vs標準氫電極）。然而，LMAs的實際應用面臨著與商業(yè)液體電解質(zhì)相容性差的巨大挑戰(zhàn)。為了克服LMAs的棘手問題，采用固態(tài)電解質(zhì)（SSE）取代液體電解質(zhì)已經(jīng)成為一種有希望的解決方案。現(xiàn)有的無機陶瓷電解質(zhì)（ICEs）、固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）以及復合聚合物電解質(zhì)（CPE）面臨著同時滿足機械強度與柔韌性、高熱穩(wěn)定性、低玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（Tg）、高離子電導率、高鋰離子遷移數(shù)（）和寬電化學穩(wěn)定窗口（ESW）等理想特性的挑戰(zhàn)。這些材料往往難以在所有這些關(guān)鍵性能指標上達到均衡，限制了它們在高性能全固態(tài)鋰金屬電池（LMBs）中的應用潛力。

用配位鍵交聯(lián)高分子材料有兩大優(yōu)點。一是配位鍵的動態(tài)性能賦予高分子材料自適應、自修復、可回收等動態(tài)性質(zhì)；二是金屬離子的功能性能賦予高分子材料發(fā)光、磁性、介電、催化等各種特殊的功能。因此，本研究基于動態(tài)配位鍵利用鉬（Mo）槳輪配合物作為四齒連接體，在分子水平上連接有機和無機組分，并合成了一種結(jié)構(gòu)新穎的金屬聚合物?；谶@種金屬聚合物與LiFSI復合，獲得了一種在室溫條件下具有高離子電導率（0.712 mS cm^-1）、高離子遷移數(shù)（ = 0.625）及較寬的電化學穩(wěn)定性窗口（＞5v）的金屬-有機配位增強的聚合物電解質(zhì)（MPE），用于構(gòu)建高性能的全固態(tài)鋰金屬電池（LMBs）。金屬聚合物中的Mo≡Mo單元存在配位不飽和位點可以有效地吸附雙（氟磺?；﹣啺逢庪x子（FSI^-），促進Li鹽的解離，釋放出更多的自由Li⁺，還可以促進FSI^-的分解。這些特征有利于提高離子電導率，增加鋰離子遷移數(shù)，構(gòu)建固體電解質(zhì)界面層。此外，動態(tài)金屬-有機配位鍵賦予MPE可再加工性和自修復能力，使其能夠適應電極體積變化并保持良好的界面接觸。這一策略利用金屬-有機配位策略避免了現(xiàn)有CPE的缺點，突破了以往聚合物電解質(zhì)設(shè)計策略的局限性。

據(jù)悉，該研究得到了國家自然科學基金、中央高?；A(chǔ)科研經(jīng)費等基金的支持。

圖1. 金屬聚合物MPE及其作用機理示意圖

圖2. 全電池性能表征 

圖3. 電池的寬溫域性能