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隨著可穿戴電子設(shè)備和新能源汽車(chē)的飛速發(fā)展，傳統(tǒng)的鋰離子電池不再能夠滿足快速發(fā)展的能源市場(chǎng)的需求。而Li-S電池由于具有顯著的高理論比容量和能量密度被研究人員廣泛認(rèn)為是下一代二次電池的重要競(jìng)爭(zhēng)者。面對(duì)Li-S電池穿梭效應(yīng)，體積膨脹，低導(dǎo)電率等問(wèn)題，設(shè)計(jì)和合成一種具有優(yōu)良催化活性位點(diǎn)和良好空間約束結(jié)構(gòu)的新型硫載體是非常必要的。金屬有機(jī)骨架（MOF）具有可調(diào)節(jié)的孔隙結(jié)構(gòu)、超高的比表面積和豐富的活性位點(diǎn)，有利于電解質(zhì)的滲透和離子/電子的擴(kuò)散，被認(rèn)為是最有前途的硫宿主材料之一。然而，由于原有的MOF材料導(dǎo)電性不足，電化學(xué)穩(wěn)定性不高，往往在物理捕獲、化學(xué)吸附和催化多硫化物的能力方面受到限制。因此，我們通過(guò)進(jìn)一步調(diào)整MOF材料的電子態(tài)，并將MOF與高導(dǎo)電性的碳襯底結(jié)合構(gòu)建陽(yáng)離子/陰離子缺陷，使材料表現(xiàn)出預(yù)期的形貌和電化學(xué)性能。

研究人員以GO作為基底，通過(guò)一步水熱法在其上合成的二維超薄、富缺陷的鈷鋅異質(zhì)金屬有機(jī)骨架復(fù)合材料（Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO）。通過(guò)控制原料配比，以及水熱溫度和時(shí)間，可以誘導(dǎo)產(chǎn)物在GO上形成超薄的二維結(jié)構(gòu)并有效地防止rGO片的自聚集。石墨烯的高比表面積提高了MOF材料的導(dǎo)電性和結(jié)構(gòu)完整性，從而促進(jìn)了二維MOF的生長(zhǎng)。同時(shí)，通過(guò)鈷鋅雙金屬中心比例微調(diào)，形成了短程無(wú)序結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)了Coo_xZn_1-x-MOF的電子性質(zhì)，進(jìn)而產(chǎn)生更多的活性位點(diǎn)，有利于增強(qiáng)LiPSs作為硫宿主的吸附和催化作用。在系列復(fù)合材料中，Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO表現(xiàn)出了最優(yōu)異的LiPSs吸附和催化活性。在0.2 C且E/S比為12.56 μL mg^-1條件下，循環(huán)250次后獲得了649.69 mA h g^-1的高比容量。這項(xiàng)工作加深了我們對(duì)缺陷MOF的控制設(shè)計(jì)的認(rèn)識(shí)，調(diào)節(jié)了它們的結(jié)構(gòu)-活性相關(guān)性。

圖1展示通過(guò)水熱法在rGO上合成的超薄、富缺陷鈷鋅雙金屬有機(jī)骨架復(fù)合材料（Co_xZn_1-x-MOF/rGO）。首先，Co²⁺和Zn²⁺通過(guò)靜電相互作用與氧化石墨烯（GO）結(jié)合。隨后，2-甲基咪唑與GO上的Co²⁺和Zn²⁺發(fā)生配位反應(yīng)，形成二維MOF結(jié)構(gòu)。該材料的SEM和TEM圖像證實(shí)了其超薄結(jié)構(gòu)和缺陷的存在。

Figure 3. CV curves (a) and linear fitting of the peaks (b) A, (c) B and (d) C of S@Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO cathode. GITT voltage profiles of (e) S@Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO, (f) S@Co_0.5Zn_0.5-MOF/rGO, (g) S@Co_0.05Zn_0.95-MOF/rGO and (h) S@Zn-MOF/rGO cathodes at 0.1 C, and (i) the corresponding lithium ions diffusion coefficient of these cathodes.

圖3展示了S@Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO電極在Li-S電池中的優(yōu)異的動(dòng)力學(xué)性能。在不同倍率下的CV測(cè)試中S@Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO電極中Li⁺的擴(kuò)散速度明顯最快，且在GITT測(cè)試中S@Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO電極Li₂S沉淀和分解的內(nèi)阻明顯最小。

圖4展示了S@Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO電極組裝成Li-S全電池中的電化學(xué)性能。在1.7-2.8 V的電壓范圍內(nèi)，S@Co0.75Zn0.25-MOF/rGO陰極顯示出明顯的峰電位變化且擁有最小的氧化還原電位間隙。在0.5 C下循環(huán)350圈后，仍能保持570.95 mA h g^-1的比容量，表現(xiàn)出良好的儲(chǔ)硫性能和優(yōu)異的穩(wěn)定性。

總之，我們通過(guò)一步水熱法構(gòu)筑了二維超薄結(jié)構(gòu)的Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO缺陷復(fù)合材料，rGO基體不僅減輕了MOF固有的導(dǎo)電性低和結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性，而且缺陷MOF在rGO上的原位生長(zhǎng)使硫與基體之間的接觸最大化。在Li-S 電池中，二維超薄Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO缺陷硫宿主材料不僅有效緩解了充放電過(guò)程中硫的體積變化，還防止了電極材料結(jié)構(gòu)的破壞，而且提高了更多的LiPSs吸附和催化活性位，促進(jìn)了硫與多硫化鋰的原位催化轉(zhuǎn)化和鋰離子的快速傳輸。隨后，S@Co_00.75Zn_0.25-MOF/rGO電極在一系列電化學(xué)測(cè)試下表現(xiàn)出最小的間歇電位、出色的放電容量和優(yōu)異的循環(huán)性能，證明了鈷鋅雙金屬M(fèi)OF的催化活性，從而提高了Li-S電池的循環(huán)壽命、能量密度和整體性能，有望促進(jìn)超薄缺陷MOF碳基復(fù)合材料的在鋰硫電池上的應(yīng)用，進(jìn)而推動(dòng)Li-S電池的發(fā)展。

（1）董玉濤，理學(xué)博士，河南農(nóng)業(yè)大學(xué)理學(xué)院應(yīng)用化學(xué)系副教授，拔尖人才，校聘教授、碩士生導(dǎo)師。2019年7月博士畢業(yè)于鄭州大學(xué)化學(xué)學(xué)院。在能源材料及能源化學(xué)領(lǐng)域，主要致力于動(dòng)力電池相關(guān)儲(chǔ)能材料的研究，重點(diǎn)開(kāi)展了新型鋰/鈉離子電池電極材料、鋰硫電池關(guān)鍵材料與器件功能導(dǎo)向設(shè)計(jì)、可控構(gòu)筑和構(gòu)效關(guān)系等方面的工作。近五年以第一作者或通訊作者在 Chem. Sci., J. Energy Chem., Chem. Eng. J., J. Colloid Interface Sci., Nano Res., Inorg. Chem. Front.等高水平期刊發(fā)表SCI 論文30余篇（2023高被引論文1篇），H指數(shù)18；申請(qǐng)國(guó)家發(fā)明專利10項(xiàng)，其中已授權(quán)9項(xiàng)；主持河南省自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、省科技攻關(guān)項(xiàng)目及河南農(nóng)大拔尖人才啟動(dòng)基金等。

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（2）馬詩(shī)喻，理學(xué)博士，河南工程學(xué)院，化工與印染工程學(xué)院，講師。2022年6月博士畢業(yè)于鄭州大學(xué)化學(xué)學(xué)院。以第一和通訊作者在 J. Energy Chem、ACS Appl. Mater. Interfaces、Chem. Commun、Chinese Chem Lett 等期刊上發(fā)表 SCI 論文 12篇。這些工作中所提出的一些反應(yīng)機(jī)理，結(jié)論或相關(guān)示意圖等已被 Nature(IF=64.8), Energy Environ. Sci. (IF=32.5), Electrochemical Energy Reviews(IF=31.3)等頂級(jí)期刊上發(fā)表的工作所引用。

（3）張建民，理學(xué)博士，鄭州大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師。主要人事能源電化學(xué)，材料電化學(xué)，電催化，新型功能材料的研究工作。主持國(guó)家自然科學(xué)基金（2項(xiàng)）、河南省自然科學(xué)基金、河南省科技攻關(guān)重點(diǎn)項(xiàng)目等10余項(xiàng)?！洞髮W(xué)化學(xué)》編委，河南省化學(xué)會(huì)常務(wù)理事。在Chem. Sci., J. Energy Chem., J. Mater. Chem. A 等主流學(xué)術(shù)期刊發(fā)表SCI論文200余篇。