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天津大學(xué)鄒吉軍團(tuán)隊(duì)Journal of Energy Chemistry.：耦合鐵磁有序電子傳遞通道和高活性重構(gòu)活性物種構(gòu)筑高效析氧電催化劑

來(lái)源：研之成理      2023-08-28
導(dǎo)讀：開發(fā)高效且經(jīng)濟(jì)的析氧反應(yīng)（OER）電催化劑對(duì)可再生能源的生產(chǎn)和儲(chǔ)存至關(guān)重要。然而，由于多質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移過程中動(dòng)力學(xué)較為緩慢，OER反應(yīng)仍是這些能源轉(zhuǎn)化體系中的瓶頸。根據(jù)Sabatier原理，理想的催化劑對(duì)含氧中間體（*OH, *O, *OOH）都展現(xiàn)出最優(yōu)的吸附能。另一方面，從單重態(tài)反應(yīng)為轉(zhuǎn)化為三重態(tài)O2產(chǎn)物，OER反應(yīng)需要電子自選選擇性轉(zhuǎn)移，以避免觸發(fā)自旋翻轉(zhuǎn)較高的能壘。事實(shí)上，通過外加磁場(chǎng)可以增強(qiáng)自旋選擇性電子轉(zhuǎn)移以及進(jìn)一步推動(dòng)OER催化劑活性超過Sabatier圖的峰值（0.37 V，并抑制可能會(huì)降低催化劑穩(wěn)定性的雙電子過氧化產(chǎn)物的形成。因此，開發(fā)高活性O(shè)ER電催化劑不僅需要制備高活性物種，并且需要加速自選選擇性電子轉(zhuǎn)移過程。根據(jù)Goodenough-Kanamori規(guī)則，磁性金屬氧化物由于其遠(yuǎn)程鐵磁(FM)有序結(jié)構(gòu)可以作為電子自旋過濾器，是優(yōu)異的OER電催化劑。

成果展示

近期，天津大學(xué)鄒吉軍教授與黃振峰教授在中國(guó)科技期刊卓越行動(dòng)計(jì)劃重點(diǎn)期刊Journal of Energy Chemistry上發(fā)表題為“Coupling ferromagnetic ordering electron transfer channels and surface reconstructed active species for spintronic electrocatalysis of water oxidation”的文章，作者以ZnFe2-xNixO4為模型催化劑，深入探討了金屬氧化物鐵磁性的起源及外加磁場(chǎng)如何增強(qiáng)磁性氧化物的OER性能。



圖文導(dǎo)讀

該工作首先通過DFT計(jì)算證明適量的Ni摻雜一方面能夠誘導(dǎo)非對(duì)稱FeOh-O-NiOh結(jié)構(gòu)的生成，增強(qiáng)自旋極化從而激發(fā)鐵系尖晶石的鐵磁性。在ZnFe2O4結(jié)構(gòu)中，對(duì)稱的FeOh-O-FeOh結(jié)構(gòu)是不同自旋方向的Fe3+磁矩相互抵消，導(dǎo)致整體結(jié)構(gòu)凈磁矩為0。在Ni摻雜的樣品中，非對(duì)稱FeOh-O-NiOh結(jié)構(gòu)使不同自旋方向的Fe3+/Ni3+之間的磁矩?zé)o法相互抵消，費(fèi)米能級(jí)處的DOS出現(xiàn)明顯增強(qiáng)的自選極化現(xiàn)象。此外，根據(jù)Stoner規(guī)則，費(fèi)米能級(jí)附近的交換劈裂現(xiàn)象也證明了Ni摻雜樣品的鐵磁性。ZnFe2-xNixO4中形成了非對(duì)FeOh-O-NiOh鐵磁有序通道，這對(duì)于OER中催化劑和反應(yīng)中間體之間的自旋選擇性電子轉(zhuǎn)移至關(guān)重要。另一方面，Ni的引入也能夠調(diào)控O p帶中心位置活化晶格氧，從而促進(jìn)電化學(xué)原位重構(gòu)。O p帶中心較高的ZnFe1.6Ni0.4O4樣品更易發(fā)生晶格氧氧化，金屬離子溶解和順磁性FeNiOxHy高活性物種的生成。而一旦晶格氧氧化和金屬陽(yáng)離子浸出后，ZnFe1.6Ni0.4O4樣品O p帶中心會(huì)發(fā)生下移，進(jìn)一步終止表面重構(gòu)，形成穩(wěn)定的ZnFe1.6Ni0.4O4@ FeNiOxHy核殼結(jié)構(gòu)。計(jì)算結(jié)果表明，同時(shí)具備內(nèi)在鐵磁有序電子傳遞通道和高活性催化物種的ZnFe1.6Ni0.4O4@ FeNiOxHy是模型催化劑中最有潛力的OER電催化劑。

磁學(xué)性能的表征證明ZnFe2O4呈現(xiàn)出順磁性，同時(shí)Ni的引入會(huì)逐漸增強(qiáng)ZnFe2-xNixO4的鐵磁性。此外，原位電化學(xué)手段、原位電化學(xué)差分質(zhì)譜和原位拉曼均證實(shí)了晶格氧氧化驅(qū)動(dòng)了ZnFe2-xNixO4表面重構(gòu)。鐵磁交換場(chǎng)滲透作用能夠降低與鐵磁基底自旋方向相反的電子的隧穿能壘，從而選擇性的傳遞某一方向的電子。矯頑力在不同溫度下的急劇變化是由于界面磁交換作用的減少，表明具有重構(gòu)層的ZnFe1.6Ni0.4O4催化劑中存在鐵磁交換場(chǎng)滲透效應(yīng)。磁化后的ZnFe1.6Ni0.4O4@ FeNiOxHy催化劑OER性能得到了較大的提升，進(jìn)一步證實(shí)鐵磁交換場(chǎng)作用能夠從鐵磁基底滲透穿過順磁重構(gòu)層，從而起到電子自旋過濾器的作用加速OER過程中自旋選擇性電子傳遞。

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圖1 （a）尖晶石氧化物晶體結(jié)構(gòu)示意圖；（b）能帶示意圖；（c）PDOS圖；（d）ZnFe2-xNixO4 (x = 0, 0.4)自旋態(tài)密度，顏色：Zn（灰色）、Fe（金色）、Ni（銀色）、O（紅色）、；（e）O p帶中心位置示意圖；（f）不同OER途徑自由能圖；（g）重構(gòu)后的ZnFe1.6Ni0.4O4鐵磁交換場(chǎng)滲透示意圖。

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圖2 （a）粉末XRD譜圖；ZnFe1.6Ni0.4O4中（b）Fe、（c）Ni K-edge的XANES譜圖；（d）EXAFS k2χ(k)傅里葉轉(zhuǎn)換譜圖；（e）ZnFe2-xNixO4室溫磁滯回線圖和居里溫度（小圖）；（f）ZFC-FC模式下ZnFe2O4溫度相關(guān)磁化率圖。

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圖3 （a）ZnFe2-xNixO4的CV曲線；（b）ZnFe1.6Ni0.4O4重構(gòu)前后的HRTEM圖；（c）ZnFe1.6Ni0.4O4的原位電化學(xué)差分質(zhì)譜圖；（d）不同電勢(shì)下ZnFe1.6Ni0.4O4的Bode圖；（e）ZnFe1.6Ni0.4O4的原位拉曼圖；（f）重構(gòu)后ZnFe1.6Ni0.4O4的Fe、Ni、O K-dege的sXAS譜圖。

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圖4 （a）鐵磁交換場(chǎng)滲透作用驅(qū)動(dòng)電子自旋選擇性傳遞示意圖；（b）重構(gòu)后ZnFe1.6Ni0.4O4 300 K和10 K下的磁滯回線圖；（c）磁化前后以及退磁后LSV性能對(duì)比；（d）磁化前后350 mV過電勢(shì)下電流密度對(duì)比。


小結(jié)

總的來(lái)說(shuō)，該工作通過使用ZnFe2-xNixO4作為模型催化劑，成功開發(fā)了一種耦合鐵磁有序電子傳遞通道和高活性反應(yīng)物種的策略來(lái)構(gòu)筑高效析氧電催化劑。一方面Ni摻雜誘導(dǎo)非對(duì)稱FeOh-O-NiOh結(jié)構(gòu)的生成從而激發(fā)了ZnFe2-xNixO4的鐵磁性。另一方面Ni的引入能夠調(diào)節(jié)O p帶中心，活化晶格氧在電化學(xué)過程中形成自終止的重構(gòu)層。通過鐵磁基底和順磁重構(gòu)層的協(xié)同作用，鐵磁交換作用能夠滲透穿過活性重構(gòu)層，從而加速OER過程中自旋選擇性電子傳遞。這項(xiàng)工作為電化學(xué)水氧化以及其他自旋禁阻反應(yīng)的自旋催化劑設(shè)計(jì)提供了新思路。


文章信息

Coupling ferromagnetic ordering electron transfer channels and surface reconstructed active species for spintronic electrocatalysis of water oxidation 

Zexing He 1, Xiaokang Li1, Minghui Zhang, Lei Guo, Muhammad Ajmal, Lun Pan, Chengxiang Shi, Xiangwen Zhang, Zhen-Feng Huang*, Ji-Jun Zou* 

Journal of Energy Chemistry .2023

https://doi.org/10.1016/j.jechem.2023.06.043


作者簡(jiǎn)介

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鄒吉軍


天津大學(xué)講席教授/博士生導(dǎo)師。主要從事能源化工和可再生氫能研究，獲得國(guó)家自然科學(xué)二等獎(jiǎng)、侯德榜化工科技創(chuàng)新獎(jiǎng)、石化聯(lián)合會(huì)青年科技突出貢獻(xiàn)獎(jiǎng)、全國(guó)優(yōu)秀博士學(xué)位論文等獎(jiǎng)勵(lì)。在 Nat Energy、Nat Common、J Am Chem Soc、AIChE J 等發(fā)表論文 160 余篇，獲得美國(guó)及中國(guó)授權(quán)發(fā)明專利 30 余項(xiàng)。入選教育部長(zhǎng)江學(xué)者特聘教授、國(guó)家萬(wàn)人計(jì)劃科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才。擔(dān)任 RSC Advances 副編輯、燃料化學(xué)學(xué)報(bào)、含能材料等期刊編委。


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黃振峰

天津大學(xué)教授/博士生導(dǎo)師，入選國(guó)家級(jí)青年人才計(jì)劃。主要從事能源小分子（水、氫氣、氧氣和氮?dú)獾龋┑墓?、電催化轉(zhuǎn)化及反應(yīng)過程強(qiáng)化。作為負(fù)責(zé)人主持國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(課題)1 項(xiàng)和國(guó)家自然科學(xué)基金 2 項(xiàng)。研究成果在 Nat. Energy、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc. 等高水平期刊發(fā)表論文 40 余篇，累計(jì)被引用 7500 余次，10 篇入選 ESI 熱點(diǎn)/高引論文。受邀在全國(guó)電化學(xué)會(huì)議、美國(guó)化學(xué)會(huì)會(huì)議、國(guó)際先進(jìn)材料會(huì)議等做邀請(qǐng)報(bào)告 10 余次。擔(dān)任 Frontiers Catalysis 期刊的評(píng)審編輯以及SmartMat 和天大學(xué)報(bào)（英文版）期刊的青年編委。

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