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在熱、光或壓力等外界擾動(dòng)下，磁性分子材料呈現(xiàn)出豐富且可控的刺激響應(yīng)行為。實(shí)現(xiàn)對(duì)分子結(jié)構(gòu)、電子能級(jí)及宏觀磁電性能的調(diào)控與操縱，在磁記憶材料、自旋電子學(xué)器件和分子開關(guān)中具有廣闊的應(yīng)用前景。將人工分子機(jī)器的概念引入到磁性分子材料的設(shè)計(jì)中，有望在分子水平上精準(zhǔn)操控具有刺激響應(yīng)特性的磁電性能。

圖1 姜-泰勒軸的可逆轉(zhuǎn)換和冠醚“轉(zhuǎn)子”的熱輔助轉(zhuǎn)動(dòng)

冠醚由于其結(jié)構(gòu)靈活，可充當(dāng)有序-無(wú)序型相變過(guò)程中分子馬達(dá)的“轉(zhuǎn)子”，被廣泛用于構(gòu)筑人工分子機(jī)器及結(jié)構(gòu)相變配合物。最近，分子磁體研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)選用18-冠醚-6和具有姜-泰勒效應(yīng)的Co(II)離子，巧妙合成了一例具有“Rc···Rw?S?Rw···Rc”型超分子結(jié)構(gòu)的磁性配合物（其中Rc和Rw分別指代冠醚和水分子“轉(zhuǎn)子”，S指代Co(II)“定子”）。上述磁性分子固體在室溫附近發(fā)生可逆一級(jí)相變，晶體結(jié)構(gòu)上主要表現(xiàn)出姜-泰勒軸的可逆轉(zhuǎn)換以及18-冠醚-6“轉(zhuǎn)子”的熱輔助轉(zhuǎn)動(dòng)（圖1），可推斷高溫時(shí)轉(zhuǎn)動(dòng)的冠醚通過(guò)分子間氫鍵拉動(dòng)配位水分子，從而觸發(fā)了分子結(jié)構(gòu)的動(dòng)態(tài)變化。

圖2 磁各向異性與磁介電效應(yīng)的熱輔助調(diào)控

單晶角分辨磁性測(cè)試表明，磁性分子的磁各向異性在相變前后發(fā)生了顯著變化：從低溫相變化至高溫相時(shí)，易磁化軸往鍵長(zhǎng)縮短的N4配位赤道平面轉(zhuǎn)動(dòng)了14.6°，而難磁化軸往鍵長(zhǎng)增加的Co-O軸向配位鍵轉(zhuǎn)動(dòng)了14.1°。由于相變前后分子結(jié)構(gòu)與磁各向異性均出現(xiàn)明顯變化，因此其自旋-晶格相互作用也會(huì)發(fā)生改變。單晶磁介電測(cè)試顯示，高溫相幾乎沒(méi)有觀察到磁介電效應(yīng)，而低溫相則表現(xiàn)出顯著的負(fù)磁介電效應(yīng)，表明其高溫相可能存在更強(qiáng)的自旋-晶格相互作用。

該工作精準(zhǔn)設(shè)計(jì)與合成了一例有序-無(wú)序型Co(II)相變配合物，姜-泰勒軸和冠醚“轉(zhuǎn)子”的熱輔助動(dòng)態(tài)變化引發(fā)了配合物磁電性質(zhì)的可逆轉(zhuǎn)換，第一次為相變型分子磁性材料的單晶磁各向異性及磁介電效應(yīng)的協(xié)同調(diào)控提供了范例。

該研究論文以“Reversible Switchability of Magnetic Anisotropy and Magnetodielectric Effect Induced by Intermolecular Motion”為題，發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）。中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院為該成果的第一完成單位，博士研究生杜杉楠為論文第一作者，劉俊良教授和重慶大學(xué)孫陽(yáng)教授為共同通訊作者。該研究得到了童明良教授的大力支持，并得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、廣東省“珠江人才計(jì)劃”本土創(chuàng)新科研團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目的支持。

全文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202204700

參考資料：https://ce.sysu.edu.cn/zh-hans/article/8286