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很多范德華（vdW）層狀材料具有強(qiáng)的層內(nèi)鍵合和弱的層間相互作用，這使得使得它們很容易剝離成原子薄的二維薄膜，成為“二維材料”時(shí)，很多都顯示出非常好的電學(xué)特性，這種類型的 vdW 層狀材料，在未來柔性電子產(chǎn)品中具有廣闊的潛力。與通常脆性的范德華材料不同，最近研究發(fā)現(xiàn)硒化銦（InSe）等范德華層狀材料表現(xiàn)出了超高塑性，并有望用作后硅基半導(dǎo)體的彈道晶體管器件，從而引起極大關(guān)注。InSe、GaSe 和 MoS₂ 沿基面的拉伸斷裂應(yīng)變分別高達(dá)約 12%、 11% 和 9%，并且所有這些材料都可以在 20% 的彎曲應(yīng)變下變形，這種超高塑性與層間滑動(dòng)有關(guān)。此外，由于層間相互作用和高解理能的協(xié)同效應(yīng)，跨層位錯(cuò)滑移的作用也得到了解決。然而，vdW層狀材料塑性變形的全貌，特別是四層MX）比其他vdW層狀材料和MX₂，尚不清楚。下載化學(xué)加APP到你手機(jī)，收獲更多商業(yè)合作機(jī)會(huì)。。

在這里，作者研究了各種 vdW 層狀材料塑性變形過程中的結(jié)構(gòu)演變。他們發(fā)現(xiàn)施加機(jī)械載荷后會(huì)出現(xiàn)高密度的微裂紋和相變，這有效地緩解了應(yīng)變并具有超高塑性。在之前的實(shí)驗(yàn)和理論研究中，與堆疊順序相關(guān)的相變被忽視了。此外，層間滑動(dòng)屏障在 2H 和 3R 堆疊順序之間顯示出明顯差異，從而創(chuàng)建了阻止連續(xù)裂紋擴(kuò)展和隨后的災(zāi)難性故障的固定點(diǎn)。

（圖片來源：Nat. Mater.）

首先，作者利用高分辨掃描透射電子顯微鏡揭示了材料在機(jī)械壓縮下發(fā)生的范德華層堆疊順序和相結(jié)構(gòu)（圖1）的變化。研究發(fā)現(xiàn)，金屬和陶瓷等具有強(qiáng)原子結(jié)合力的晶體的塑性主要由位錯(cuò)、孿晶或晶界驅(qū)動(dòng)，而 MX 材料則不同，它表現(xiàn)出一種獨(dú)特的塑性變形模式，MX 材料的塑性變形是由相變、層間滑動(dòng)和微裂縫共同促成的。機(jī)械加載會(huì)導(dǎo)致材料中形成高密度微裂縫和相變，從而有效地釋放應(yīng)變，促成材料的超高塑性。以往的研究忽視了堆疊順序在相變中的重要性。此外，不同堆疊階的層間滑動(dòng)勢(shì)壘差別很大，從而形成了可防止裂紋持續(xù)擴(kuò)展和災(zāi)難性破壞的針刺點(diǎn)。研究人員展示了僅由機(jī)械力誘導(dǎo)的銦硒多晶體的出現(xiàn)。原始的 2H-InSe 單晶會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)?InSe 多晶體，主要是 3R 相。這種相變不同于常見的熱處理。研究通過掃描透射電子顯微鏡（STEM）圖像和 X 射線衍射（XRD）結(jié)果提供了證據(jù)。作者強(qiáng)調(diào)了 2H-InSe 晶體的寫入和繪制能力，展示了其宏觀超高可塑性。這一特性有望應(yīng)用于柔性電子材料、半導(dǎo)體增材制造和固態(tài)潤(rùn)滑劑。

（圖片來源：Nat. Mater.）

作者發(fā)現(xiàn)，InSe 和 GaSe 等 MX 材料微裂縫附近的原子結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出特定的模式。單層硒銦和硒鎵中的微裂縫主要由 3R 堆積包圍，表明堆積構(gòu)型發(fā)生了變化。相比之下，只有 1L 的斷裂沒有形成位錯(cuò)。少層硒化銦和硒化鎵中的微裂縫也顯示出類似的模式，即主要被 3R 堆疊包圍。

此外，研究還發(fā)現(xiàn)微裂縫附近存在相界和相變。相界和邊緣位錯(cuò)是可能引發(fā)微裂縫的高應(yīng)變區(qū)域。相變涉及從 2H 堆疊到 3R 堆疊的轉(zhuǎn)變，并觀察到稱為 3R-MX 的中間階段。這一中間階段降低了相變所需的能量。

在單層和少層 MX 材料中都能觀察到這些接縫。層內(nèi)微裂縫的厚度可以變化，當(dāng)它們相遇時(shí)，微裂縫的傳播可以停止。這就形成了許多納米寬度的微裂縫，而不會(huì)進(jìn)一步擴(kuò)展。

總體而言，MX 材料微裂縫附近的原子結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出不同堆疊構(gòu)型、相界和相變的組合（圖3）。3R 堆疊、相界和跨層接頭的存在對(duì) MX 材料的機(jī)械行為和塑性起著至關(guān)重要的作用。

（圖片來源：Nat. Mater.）

在MX 材料中豐富的局部相變區(qū)域?qū)е聦娱g堆積階在大應(yīng)變下發(fā)生變化。在相界或缺陷處均勻產(chǎn)生微裂縫，以放松應(yīng)變。層間滑動(dòng)較多的微裂縫區(qū)域可進(jìn)一步促進(jìn)相變?？拷⒘芽p的新形成相會(huì)延緩層間滑動(dòng)，阻止微裂縫的凝聚和發(fā)展。微裂紋網(wǎng)絡(luò)產(chǎn)生了均勻的應(yīng)變松弛，避免了嚴(yán)重的應(yīng)變集中。這些發(fā)現(xiàn)的意義在于，它們讓人們深入了解了 MX 材料與其他范德華（vdW）層材料相比所具有的優(yōu)異塑性。這種認(rèn)識(shí)有利于柔性電子材料的開發(fā)，并推進(jìn)無機(jī)半導(dǎo)體晶體的增材制造。

（圖片來源：Nat. Mater.）

相變勢(shì)壘和層間滑動(dòng)勢(shì)壘是決定 MX 材料塑性的重要因素。相變勢(shì)壘是指材料發(fā)生相變所需的能量。而層間滑動(dòng)勢(shì)壘則是指材料各層相互滑動(dòng)或滑行所需的能量。

在 InSe 和 MoS₂ 等 MX 材料中，相變勢(shì)壘對(duì)塑性起著至關(guān)重要的作用。與原來的 2H 相相比，3R 相的滑動(dòng)能障顯著增加，從而阻礙了微裂紋的擴(kuò)展。這意味著 3R 相在變形過程中充當(dāng)銷點(diǎn)，而應(yīng)變主要由易于滑動(dòng)的 2H 相承載。這種 2H 滑動(dòng)和 3R 針化 的概念是 MX 材料實(shí)現(xiàn)超高塑性的關(guān)鍵。

MX 材料中相變區(qū)域的存在使其能夠在應(yīng)變作用下重組層，從而形成主要由 3R 區(qū)域包圍的微裂縫。這些由 3R 疊加微裂縫組成的自穩(wěn)定接合點(diǎn)可防止完全斷裂，并形成一個(gè)可強(qiáng)化結(jié)構(gòu)的網(wǎng)絡(luò)?；姓T導(dǎo)的相變和層間滑行障礙有助于避免 MX 材料出現(xiàn)宏觀斷裂并增強(qiáng)其塑性。值得注意的是，相變勢(shì)壘和層間滑動(dòng)勢(shì)壘的具體數(shù)值會(huì)因研究的 MX 材料而異

（圖片來源：Nat. Mater.）

滑動(dòng)引起的相變?cè)?MX 材料的超高塑性中起著至關(guān)重要的作用。當(dāng)對(duì)這些材料施加機(jī)械載荷時(shí)，會(huì)產(chǎn)生高密度微裂縫和相變，從而有效地釋放應(yīng)變，使其具有超強(qiáng)塑性。相變涉及層堆疊順序的變化，這在以往的研究中被忽視了。層間滑動(dòng)勢(shì)壘在 2H 和 3R 堆積順序之間表現(xiàn)出顯著的差異，從而形成了防止裂紋持續(xù)擴(kuò)展和災(zāi)難性破壞的銷釘點(diǎn)。3R 相在變形過程中起到針點(diǎn)作用，而應(yīng)變則主要由易于滑動(dòng)的 2H 相承載。這種圍繞微裂縫的 2H 滑動(dòng)和 3R 針刺 概念是在 MX 材料（尤其是硒銦）中觀察到的超高塑性的關(guān)鍵?；姓T導(dǎo)的相變和由此產(chǎn)生的微裂紋網(wǎng)絡(luò)有助于實(shí)現(xiàn)均勻的應(yīng)變松弛，防止出現(xiàn)嚴(yán)重的應(yīng)變集中。