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p軌道調控，成就一篇JACS

來源：北京航空航天大學      2024-05-08
導讀：北京航空航天大學的郭林教授和劉利民教授課題組利用非晶氧化鉍錫納米片作為電催化劑成功實現(xiàn)了CO2和NO3-為原料的高效尿素合成。提出利用Sn的摻雜有效的調控了催化劑的p軌道電子態(tài)，實現(xiàn)了基于*CO2而不是傳統(tǒng)的*CO為關鍵中間體的C-N耦合過程。相較于高氧化態(tài)的晶體催化劑來說，非晶催化劑中低氧化態(tài)的Bi和Sn對反應物的吸附能力適中，更適合高效的尿素合成反應。該策略為設計C-N類高附加值產物的電化學合成提供了思路，同時也為二氧化碳的回收再利用提供借鑒。

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第一作者：Chen Xiangyu，Lv Shuning，Gu Hongfei
通訊作者：康建新副教授，劉利民教授，郭林教授
通訊單位：北京航空航天大學化學學院，北京航空航天大學物理學院

論文DOI：10.1021/jacs.4c03156

論文速覽

基于高效綠色的電化學策略生產高附加值化學品被認為是可能代替?zhèn)鹘y(tǒng)的化石燃料生產技術的理想方法。尿素是養(yǎng)活世界上一半以上人口的重要農業(yè)肥料，并且也是工業(yè)生產中必不可少的反應原料。然而其制備工藝目前主要依靠高耗能高污染的Bosch-Meiser法合成尿素技術。如果能夠使用電化學的方法將有害的小分子（NO3-和CO2）通過C-N耦合過程，將可能實現(xiàn)水中尿素的直接電化學合成。在以CO2為原料的電催化尿素合成中，通常需要將CO2轉化成*CO，以其作為關鍵中間體進行C-N耦合，但是在這一過程中還會發(fā)生CO2轉化為HCOOH和CO的副反應導致尿素合成的碳選擇性較低。

北京航空航天大學的郭林教授和劉利民教授課題組利用非晶氧化鉍錫納米片作為電催化劑成功實現(xiàn)了CO2和NO3-為原料的高效尿素合成。提出利用Sn的摻雜有效的調控了催化劑的p軌道電子態(tài)，實現(xiàn)了基于*CO2而不是傳統(tǒng)的*CO為關鍵中間體的C-N耦合過程。相較于高氧化態(tài)的晶體催化劑來說，非晶催化劑中低氧化態(tài)的Bi和Sn對反應物的吸附能力適中，更適合高效的尿素合成反應。該策略為設計C-N類高附加值產物的電化學合成提供了思路，同時也為二氧化碳的回收再利用提供借鑒。  

圖文導讀

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圖1 非晶氧化鉍錫/rGO納米片復合催化劑的制備
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圖2 非晶氧化鉍錫/rGO納米片復合催化劑的電化學尿素合成性能評估    
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圖3 非晶氧化鉍錫/rGO納米片復合催化劑的原位拉曼測試及催化路徑解析
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圖4 原位XAS揭示非晶催化劑與對應的晶體催化劑在電催化尿素合成中的優(yōu)勢

總結與展望

本工作制備了非晶氧化鉍錫納米片電催化劑，優(yōu)化了以NO3-和CO2為原料合成尿素過程中C-N偶聯(lián)的反應路徑。在非晶BiOx中原子級復合非晶SnOy增強對CO2的吸附和活化，實現(xiàn)了基于*CO2而不是傳統(tǒng)的*CO為關鍵中間體的C-N偶聯(lián)途徑，實現(xiàn)了高效的C-N偶聯(lián)過程，最終獲得了78.36%的高尿素合成法拉第效率。該項研究為進一步開發(fā)用于需要C-N耦合的多電子、多步驟反應的高效催化劑提供了一種可借鑒的新思路。    

文獻詳情：

Amorphous Bismuth–Tin Oxide Nanosheets with Optimized C–N Coupling for Efficient Urea Synthesis

Xiangyu Chen, Shuning Lv, Hongfei Gu, Hanke Cui, Gui Liu, Yifei Liu, Zhaoyu Li, Ziyan Xu, Jianxin Kang*, Gilberto Teobaldi, Li-Min Liu*, and Lin Guo*

J. Am. Chem. Soc. 2024, 

https://doi.org/10.1021/jacs.4c03156


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