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西安交大材料學(xué)院新能源課題組在有機(jī)正極材料方面取得系列進(jìn)展
來源：西安交通大學(xué) 2024-11-21
導(dǎo)讀：有機(jī)電極材料由于可以擺脫對(duì)過渡金屬元素的依賴，越來越受到科研人員的關(guān)注。其中PTCDA具有苝和外周富氧原子組成的分子結(jié)構(gòu)，具有較高的電子電導(dǎo)。然而，PTCDA同大多數(shù)有機(jī)電極材料一樣，面臨著在有機(jī)電解液中的嚴(yán)重溶解及穿梭效應(yīng)，“毒化”活潑的鋰金屬負(fù)極，最終嚴(yán)重影響電池的循環(huán)性能和庫侖效率。更重要的是，該溶解?沉淀過程阻礙了對(duì)電極氧化還原反應(yīng)及溶劑共嵌入等基礎(chǔ)科學(xué)問題的研究。因此，為了解決這些問題，理想的方案是合理設(shè)計(jì)電解液，從抑制PTCDA的本征溶解角度實(shí)現(xiàn)準(zhǔn)固態(tài)轉(zhuǎn)換，為簡(jiǎn)化氧化還原反應(yīng)機(jī)理、提高電池性能和基礎(chǔ)科學(xué)問題的探索奠定基礎(chǔ)。
近日，西安交大材料學(xué)院金屬材料強(qiáng)度國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室微納中心薛偉江教授課題組采用N,N-二甲基三氟甲烷磺酰胺（N,N-dimethyl-trifluoromethanesulfonamide，DMTMSA）作為溶劑，利用DMTMSA弱溶劑化和金屬鋰的良好兼容性等特點(diǎn)，設(shè)計(jì)了1 M LiFSI/DMTMSA電解液有效抑制了PTCDA的溶解，成功實(shí)現(xiàn)了該材料的準(zhǔn)固態(tài)轉(zhuǎn)換。與使用醚基電解液時(shí)能量效率（< 90%）逐步下降相比，采用磺酰胺基電解液獲得了高達(dá)95%的高且穩(wěn)定的能量效率，這源于準(zhǔn)固態(tài)轉(zhuǎn)換更快的動(dòng)力學(xué)。此外，磺酰胺基電解液在300次循環(huán)后中實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的循環(huán)性能（容量保持率為~95.8%）。密度泛函理論計(jì)算和分子動(dòng)力學(xué)模擬表明，DMTMSA溶劑共插層不太可能發(fā)生在PTCDA本體中，而可能存在于正極?電解質(zhì)界面。這項(xiàng)工作為長(zhǎng)壽命鋰-有機(jī)電池的電解液設(shè)計(jì)提供了策略，還探究了此類正極的動(dòng)力學(xué)和溶劑共嵌入等基礎(chǔ)科學(xué)問題。
以上工作成果以《磺酰胺電解液實(shí)現(xiàn)鋰電有機(jī)正極的準(zhǔn)固態(tài)轉(zhuǎn)化與快速氧化還原動(dòng)力學(xué)》（Quasi-Solid-State Conversion with Fast Redox Kinetics Enabled by a Sulfonamide-Based Electrolyte in Li?Organic Batteries）為題發(fā)表在《美國化學(xué)學(xué)會(huì)·納米》 （ACS Nano）上。該論文獨(dú)立第一作者為西安交通大學(xué)材料學(xué)院在讀大四本科生蔡皝。西安交通大學(xué)金屬材料強(qiáng)度國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和微納中心為第一通訊單位，微納中心薛偉江教授為通訊作者，景德鎮(zhèn)陶瓷大學(xué)田傳進(jìn)教授為共同通訊作者。西安交通大學(xué)材料學(xué)院周健教授、在讀博士生崔新科、能動(dòng)學(xué)院在讀本科生張?jiān)Ｐ?、電氣學(xué)院在讀本科生陳欣然、西安交通大學(xué)第二附屬醫(yī)院在讀本科生樊凌寒為論文共同作者。該工作還得到了西安交通大學(xué)材料學(xué)院微納中心和分析測(cè)試中心的鼎力支持。
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